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二维多谷半导体中的IV型激子 | NSO

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激子是由受激电子和空穴由库仑相互作用形成的一种玻色型准粒子,在研究光与物质相互作用以及材料新奇光电物性方面起着至关重要的作用。根据所组成的电子和空穴在实空间和动量空间的相对位置,激子可以分成四类:I型激子(实空间直接、动量空间直接)、II型激子(实空间直接、动量空间间接)、III型激子(实空间间接、动量空间直接)以及IV型激子(实空间间接、动量空间间接)。二维范德华材料,因其物理极限的物理厚度、弱的介电屏蔽以及电可调节性,为研究激子物理提供了一个理想平台。


目前为止,I型、II型、III型激子已经在二维材料中得到了广泛研究。但是,对IV型激子的实验探索在很大程度上还未开展。因其组成电子和空穴在实空间和动量空间都是间接的,IV型激子的寿命理论上比其他三种类型激子的要长很多,在玻色量子物态、玻色-爱因斯坦凝聚、激子晶体以及超低功耗的激子晶体管等方向有非常广泛的前景。

图1. 激子根据其组成电子和空穴在实动量空间相对位置的分类

要实现IV型激子,研究体系必须满足两个基本条件:1)体系具有多个能谷,使动量间接激子的形成可能;2)不同能谷布洛赫态位于实空间的不同位置,使得动量间接激子在实空间也是间接的。多谷半导体双层MoS2(导带:K和Q谷;价带:K和Γ谷),因其不同谷的原子轨道波函数不同,为研究IV型激子提供了一个可能平台。

近日,中科院物理所张广宇研究员、杜世萱研究员和杜罗军特聘研究员团队合作,结合低温电场可调光致发光光谱测量和第一性原理计算,在多谷半导体双层MoS2中发现了由K谷电子和Γ谷空穴构成的IV型激子,及其量子限域Stark效应相关成果近期在线发表于《国家科学进展》(National Science Open。黄智恒(物理所在读博士)、李玉辉(物理所在读博士)和薄涛博士(中科院宁波材料所)为论文共同第一作者。

研究人员首先制备了由六方氮化硼封装的高质量双层MoS2双栅器件(图2a)。通过低温下(10 K)荧光光谱测量,研究人员发现,除了以前广泛研究的I型激子(XA)和III型激子(IX)之外,在低能端还存在三个清晰可辨的动量间接激子峰(RMX1、2&3, 图2b)。同时,这三个动量间接激子的能量随垂直位移电场线性变化,表明其在实空间也是间接的(图2c, 2d)。进一步,研究人员通过结合第一性原理计算,指出RMX1、2&3为由K谷电子和Γ谷空穴构成的IV型激子以及其声子复制子。

研究人员还通过调控双层 MoS2中的载流子浓度,发现当电子浓度达到一定阈值时,中性的IV型激子会转变为对应的带电激子。与此同时,研究人员发现,多谷半导体双层MoS2中的IV型带电激子的结合能可高达约59 meV,这几乎是以前报导过的I型带电激子的两倍(比如双层MoS2中I型带电激子结合能约为24 meV)。巨大的结合能,以及长寿命和外场可调性,使得该体系中的IV型激子成为研究多体物理学和构筑先进光子学/光电子学器件的一个新兴的平台。

图2. 双层MoS2中IV型激子的实验探测:a. 双栅器件示意图;b. 10 K温度下,双层MoS2荧光单谱图;c. 电场可调荧光 mapping图;d. c中信号关于能量的一阶导数mapping。

图3. 双层MoS2中的IV型带电激子:a. 载流子浓度可调荧光 mapping图;b. 不同载流子浓度对应的荧光单谱图;c.激子能量随载流子浓度变化。

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