今日Nature: 原位透射电镜捕捉立方冰

2023-03-30 01:03

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水结冰是自然界气候变化的基本过程，准确的天气预报以及气象分析都需要基于对水结冰过程的正确认识。然而，目前广泛采用的水结冰过程物理模型还是基于经典形核理论，即假设水结晶直接形成自然界最常见的稳定相六角冰。这一假设近年来受到多个理论研究结果的挑战，其争议的核心之一在于水结晶能否形成半稳相立方冰。但在实验室中，不论是样品制备或者是晶体学表征领域，都难以提供纯相立方冰的直观证据。

针对这一科学问题，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心白雪冬研究员、王立芬副研究员团队与北京大学王恩哥院士、陈基研究员团队合作，借助像差矫正透射电镜对低温下水蒸汽的形核结晶过程进行分子级成像，发现了立方冰的踪迹。该研究结果以“Tracking cubic ice at molecular resolution”为题发表在Nature上，物理所王立芬副研究员为文章共同第一作者（2/3）和通讯作者，物理所博士生黄旭丹(1/3)和北京大学博士生刘科阳（3/3）同为第一作者，北京大学陈基研究员、王恩哥院士和中科院物理所白雪冬研究员为文章共同通讯作者。

自然界中常见的降雪大多都是水分子在灰尘矿物质等表面的凝聚生长。受此启发，研究人员将单层石墨烯、超薄非晶碳膜等电子束透明材料作为衬底，利用液氮将其降温到102K左右，使镜筒中的残存微量气相水冷凝到衬底表面形核结晶；接着使用低剂量电子束成像技术对该过程进行原位成像研究。分子级成像显示，气相水沉积吸附到低温衬底上后首先凝聚成无序的非晶固态水；随后逐渐有晶核形成，进而结晶生长。在这些纳米级冰晶核中，绝大多数是类金刚石的面心立方结构，即立方冰。

图1. a, b:立方冰晶体结构示意图，和原位冷冻电镜实验设计图。c,d:系列立方冰形核结晶高分辨像; e:立方冰颗粒生长速率图; f:电子能量损失谱.

研究人员对大量单颗粒的立方冰晶粒的生长过程进行了持续追踪，观察到各种形貌各异、解理面平整、未有可见缺陷的单晶立方冰颗粒，且在生长过程中并未向六角冰转变。此外，实验中也观察到各种具有不同缺陷的立方冰颗粒。研究人员对立方冰中的常见缺陷进行了分类，以是否引进堆垛无序畴为标准，将立方冰中的缺陷构型分为了堆垛面上的面缺陷（类型1）和堆垛无序畴（类型2）两类。