力学所在化学无序材料电子结构预测方面取得进展

中科院力学所非线性力学国家重点实验室微结构计算力学研究组和中科院山西煤化所/中科合成油联合团队发展了“辣搜”（LAsou）方法来高效预测化学无序材料的电子结构。三种不同的、典型的有限尺寸体系测试表明（阴离子无序的BaSc(O_xF_1-x)₃、阳离子无序的Ca_1-xMn_xCO₃ 和缺陷无序的ε-FeC_x）与传统枚举法相比，“辣搜”方法在仅需要非常少的第一性原理计算就可以快速找到热力学稳定的结构。“辣搜”方法是一种简单而高效的方法，结合第一性原理计算和主动学习算法来搜索化学无序材料的热力学稳定结构。“辣搜”方法在解决多体体系的“指数墙”（由于计算复杂度随自由度指数上升而形成的壁垒）问题方面显示出巨大的潜力。在“辣搜”方法中，机器学习势可以通过大采样空间的预测和筛选大大减少第一性原理的计算量，集成学习算法可以显著提高能量和弛豫预测的稳定性，主动学习算法可以在线逐步提高机器学习势的精度，从而不需要预先准备大量的训练数据。基于这些优点和特点，基于主动学习的“辣搜”方法将有助于更大、更复杂、准无限尺寸系统的广泛应用，以及出现在纳米颗粒、催化剂、固溶体、高熵合金和高熵氧化物等中的新材料。

该研究成果以“Active learning to overcome exponential-wall problem for effective structure prediction of chemical-disordered materials”为题发表于npj Computational Materials 9, 12 (2023)。中科院山西煤化所/中科合成油的温晓东研究员、周余伟博士和中科院力学所的彭庆研究员为共同通讯作者，袁晓泽博士（山西煤化所博士、力学所特别研究助理）为第一作者。此工作得到国家重点研发项目和力学所力英计划等项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41524-023-00967-z 

图1. 基于主动学习的LAsou方法流程图。概述了与第一性原理计算相结合的用于有限尺寸化学无序材料结构预测的方法。

图2. 枚举法和LAsou法在BaSc(O_xF_1-x)₃(x=0.667))体系的表现。（a）2664个枚举结构和最稳定结构的总能量散点图。（蓝色圆圈代表每个结构的能量，红色虚线圆圈代表能量最低的结构。）（b） LAsou方法搜索过程中总能量随搜索代数的演化。（红色三角形代表历史上搜索过的最低能量结构。）

图3. 枚举法和LAsou法在Ca_1-xMn_xCO₃(x=0.25)体系的表现。（a）1033个枚举结构和最稳定结构的总能量散点图。（b） LAsou方法搜索过程中总能量随搜索代数的演化。

图4. 枚举法和LAsou法在ε-FeC_x(x=0.5)体系的表现。（a）10496个枚举结构和最稳定结构的总能量散点图。（b） LAsou方法搜索过程中总能量随搜索代数的演化。