Npj Comput. Mater.: 机器学习预测晶格热导率：快！准！

2023-09-25 03:09

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晶格热导率在各种技术应用中发挥着关键作用，例如电子器件的散热需要较高晶格热导率的材料，而热电材料要求尽可能低的晶格热导率。因此，发现或设计具有特定晶格热导率的体系至关重要。

Fig. 1 A schematic illustration of machine learning for the high-throughput prediction of lattice thermal conductivities

从理论上来说，预测晶格热导率最精确的方法是在密度泛函理论（DFT）框架下求解声子的玻尔兹曼输运方程（BTE），但这需要花费大量时间计算原子间相互作用力常数（IFCs），特别是对于具有较大原胞和较低对称性的体系。作为一种替代方法，分子动力学（MD）模拟适用于预测复杂结构的晶格热导率。

Fig. 2 High-throughput prediction of lattice thermal conductivities by machine learning models

然而，MD的准确性很大程度上取决于所选取的原子间势函数，这无疑限制了该方法的广泛应用。总而言之，通过DFT计算和MD模拟来获得晶格热导率目前还存在一些问题或挑战，特别是它们难以用于高通量预测。

Fig. 3 Machine learning models using the Wigner-Seitz cell or the graph representing the connection of atoms in the crystal as input features.

作为人工智能的一项重要技术，机器学习（ML）能够以极低的成本快速挖掘海量数据内部的特征和规律。基于实验和理论上已知的晶格热导率数据，ML可以建立起晶格热导率和特征参量（比如原子质量、声子频率、晶胞体积等）之间的映射关系。

Fig. 4 Scheme of active learning bootstrapping iterations for training the Moment Tensor Potential (MTP).

与DFT和MD方法相比，数据驱动的机器学习模型可以对训练集内外各种体系的晶格热导率进行精确的高通量预测。除了这种直接预测方法，ML还可以用来构建MD模拟所需的原子间势函数从而间接预测晶格热导率。一般来说，机器学习势（MLP）运用回归算法确定具有第一性原理精度的势能面，通常选取原子构型作为特征参量；此外，由于IFCs可以通过对势能面进行泰勒展开获得，MLP也可以用于导出IFCs以加速求解声子BTE，同样实现对晶格热导率的间接预测。总的来说，ML可以克服DFT计算和MD模拟的不足，从而快速准确地预测晶格热导率。

Fig. 5 Validation of the accuracy of machine learning potentials.

最近，受到npj Computational Materials主编陈立东研究员的邀请，武汉大学物理科学与技术学院的刘惠军教授团队撰文综述了近期利用机器学习预测晶格热导率的若干重要进展。在“直接预测”一节中，他们详细介绍了建立高通量模型预测晶格热导率所需要的数据集构建、特征参数选择、机器学习算法。在“间接预测”一节中，作者关注机器学习势的构造过程，强调了其第一性原理级别的精度以及相较于传统方法预测晶格热导率的优势。文章最后，作者对目前的工作进行了简单的总结并对未来的发展和挑战进行了思考。该文近期发表于npj Computational Materials 9: 4 (2023)。