Npj Comput. Mater.: 狸猫换太子—实现高居里温度

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二维磁性材料的研究对于超低功耗、超快器件运行速度和超高密度信息存储的二维自旋电子器件的发展具有重要的意义。对于实际应用来说，增强磁交换相互作用的强度，使磁性器件能够在室温（300 K）下工作是非常重要的。然而，迄今为止，实验报道的二维铁磁半导体的居里温度远低于室温，如CrI₃和CrGeTe₃的居里温度分别为45 K和20 K。因此，寻找具有高居里温度的二维铁磁半导体材料仍然是一项极具挑战的任务。

来自南开大学电子信息与光学工程学院的邵斌副教授、左旭教授团队，基于第一性原理计算和紧束缚理论，分析了影响材料磁交换相互作用强度的主要因素，发现对于具有八面体晶体场的半导体材料，降低阴离子p轨道与金属eg轨道的能量差，可以显著提高材料的磁交换相互作用。

作者通过对铬硫属卤素化合物（CrXY）单层的研究，发现材料初始的三重旋转对称性引起的p-d轨道之间电子的交换极化作用，使得材料在铁磁态的能量处于最低水平。基于紧束缚理论构建的哈密顿量矩阵，通过downfolding原理将高维条件的哈密顿量投影至低维的有效哈密顿量，得到的磁交换相互作用的具体形式表明，p-d轨道的能量差对磁交换相互作用强度有着重要的影响。当使用S/Se偷换了O离子时，会显著地降低p-eg轨道的能量差，从而增强CrSY/CrSeY单层的铁磁耦合强度，使得材料的居里温度提高至室温附近。

南开大学的这项“狸猫换太子”的研究阐明了轨道能量差引起的共价性对于材料的磁交换相互作用的重要性，为调控铁磁半导体材料的居里温度提供了可行性的思路。

Enhancing ferromagnetic coupling in CrXY (X = O, S, Se; Y = Cl, Br, I) monolayers by turning the covalent character of Cr-X bonds

Haoran Zhu, Bin Shao & Xu Zuo

On the basis of first-principles calculations, we investigate the electronic and magnetic properties of 1T phase chromium sulfide halide CrXY (X = O, S, Se; Y = Cl, Br, I) monolayers in CrCl2 structure with the P"3"  ̅m1 space group. Except for the CrOI monolayer, all CrXY monolayers are stable and ferromagnetic semiconductors. Our results show that the ferromagnetic coupling is dominated by the kinetic exchange between the empty eg-orbital of Cr atoms and the p-orbital of anions under the three-fold rotational symmetry. In this context, the coupling strength allows for being greatly enhanced by turning the nature of Cr-X bonds, i.e., increasing the covalent contribution of the bonds by minimizing the energy difference of the coupled orbitals. As we illustrate for the example of CrOY, the Curie temperature (Tc) is nearly tripled by substituting O by S/Se ion, eventually reaching the highest Tc in CrSeI monolayer (334 K). The high stabilities and Curie temperature manifest these monolayer ferromagnetic materials feasible for synthesis and applicable to 2D spintronic devices.