“光”取代“热”，超快实现光激发诱导钝化，制备高效钙钛矿太阳能电池和大面积组件
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金属氧化物半导体被广泛用作钙钛矿太阳能电池（PSC）的电子传输层（ETL），可有效地将钙钛矿层中的电子提取并传输到电极中。基于化学浴沉积制备的高质量氧化锡（SnO2）ETL是实现高性能PSC的关键因素，迄今已多次被应用于最高认证效率的PSC中。然而，通过该方法制备的SnO2 ETL中不可避免地存在诸多缺陷（例如氧空位、间隙锡、表面羟基等），这些缺陷在导带附近产生大量的浅能级缺陷，导致在SnO2/钙钛矿界面处的载流子复合增加。为了减少这些缺陷，制备后的SnO2ETL一般还需要进行长时间（不低于1小时）高温（不低于150°C）的热退火处理，流程耗时且耗能，并且还需要进一步的界面修饰来达到更好的缺陷抑制，使得PSC面向工业化的应用面临巨大挑战。
针对目前制备高质量SnO2 ETL研究中存在的上述科学问题，武汉理工大学先进材料与器件飞秒光制造中心通过超快脉冲激光在非平衡状态下进行光激发诱导钝化（PiP），实现了SnO2 ETL的高效低温退火，为PSCs高效低温生产的商业化提供了一种新的方法。相关研究成果“Photoexcitation-induced passivation of SnO2 thin film for efficient perovskite solar cells”发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR）， 武汉理工大学柴年垚博士和陈襄玉博士为共同第一作者，武汉理工大学王学文教授和麦立强教授为通讯作者。
图1. （a）SnO2薄膜退火过程中的PiP过程示意图，（b）原始SnO2和PiP-SnO2的高分辨率 TEM 图像。
研究团队首先研究了PiP的过程和机理以及对PiP处理前后的SnO2薄膜进行了表征。飞秒激光光束被高速旋转的多边形反射镜反射，然后聚焦在样品上，可以在60 s内完成对10 cm ×10 cm样品的退火。退火过程的具体机理包括光激发、电子-电子和电子-声子散射、原子重排和缺陷钝化。高分辨的透射电镜分析和理论计算显示，PiP过程能够使得SnO2在较低的温度下从非晶相转变为结晶相，从而提高SnO2的结晶度。
图2. （a）原始SnO2和PiP-SnO2的能带结构，（b）原始SnO2和PiP- SnO2的UPS，（c）基于不同基底的钙钛矿薄膜的稳态光致发光（PL）光谱，（d）PiP-SnO2基钙钛矿薄膜的时间分辨共聚焦 PL 寿命图和相应的时间分辨PL 曲线，（e）SnO2/钙钛矿的瞬态吸收曲线，（f）SnO2和钙钛矿之间载流子传输动力学示意图。
SnO2薄膜的能带结构分析和SnO2/钙钛矿薄膜之间的载流子传输分析显示，PiP过程能降低SnO2导带底，提高价带顶的位置，从而使得SnO2能有效提取电子和阻隔空穴，从而减少在SnO2/钙钛矿界面处的电荷复合。
图3. （a）基于不同SnO2制备的反溶剂处理的PSC的J-V曲线和光伏参数，（b）基于不同SnO2制备的无反溶剂处理的PSC的J-V曲线和光伏参数，（c） 基于PiP-SnO2制备的无反溶剂处理的钙钛矿电池组件的 J-V 曲线，（d，e）在AM1.5G模拟太阳光照明下PSC的稳定性测试，（f） 在AM1.5G模拟太阳光连续老化180小时后基于原始SnO2制备的PSC和基于PiP-SnO2制备的PSC的横截面SEM图像。
研究者为了评估SnO2薄膜的PiP对PSC性能的影响，制备了反溶剂处理的(FAPbI3)0.95(MAPbBr3)0.05体系PSC。基于PiP-SnO2的PSC实现了24.14%的最高光电转换效率。为了证明SnO2的PiP是一种普遍适用的方法，研究者还制备了无反溶剂处理的FA0.83Cs0.17PbI3-xClx体系PSC，实现了22.75%的最高光电转换效率，同时制备的钙钛矿电池组件实现了20.26%的最高光电转换效率，证明了该方法的可放大性。于此同时，基于PiP-SnO2的PSC也展现出了更好的光照稳定性。
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