氟化-硼磷酸盐ABPF：性能优异的深紫外非线性光学材料 | NSR

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2022-10-17 03:10

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深紫外非线性光学晶体是全固态激光器的关键材料。其中KBe₂BO₃F₂（KBBF）晶体是到目前为止，唯一可输出200 nm以下相干光的实用化晶体。中科院新疆理化技术研究所潘世烈团队在此基础上提出，氟化硼酸盐基团是设计深紫外非线性光学晶体材料的优势基团。

在最近发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR）的文章中，该团队进一步将“氟化策略”拓展至硼磷酸盐体系，合成了一例具有复合阴离子基团的氟化硼磷酸盐深紫外非线性光学晶体(NH₄)₃B₁₁PO₁₉F₃（ABPF）。博士生程丙良和李子健为文章第一作者，张方方和潘世烈研究员为共同通讯作者。

该晶体具有独特的基本构筑单元[B₅PO₁₄F]，其阴离子框架呈现出类KBBF的[B₅PO₁₀F]_∞层，层间具有强的B-O-P共价键，因此层间距较小，层间作用力较强，从而降低了晶体的层状生长习性。

(a) (NH₄)₃B₁₁PO₁₉F₃结构的基本构筑单元[B₅PO₁₄F]；(b)(NH₄)₃B₁₁PO₁₉F₃结构的[B₅PO₁₀F]_∞层在ab-面上呈现出18元环；(c) 沿a-轴方向观察的KBe₂BO₃F₂的层状结构；(d) 沿a-轴方向观察的(NH₄)₃B₁₁PO₁₉F₃的晶体结构。

ABPF晶体具有优良的非线性光学性能，能够满足深紫外非线性光学晶体的三个基本条件：短的深紫外截止边（183 nm）；大的倍频效应（1.2 × KDP）；可满足深紫外相位匹配条件的双折射率（0.088 @ 1064 nm）。

文章通过结构分析和第一性原理计算阐明了[BO₃]、[BO₄]、[BO₃F]和[PO₄]基元对晶体的线性及非线性光学性质的影响。π共轭[BO₃]基元的引入有利于获得较大的倍频效应和双折射率，使ABPF能够突破“200 nm壁垒”；具有大的HOMO-LUMO带隙的非π共轭[BO₄]、[BO₃F]和[PO₄]基元的引入有利于消除[BO₃]基元的悬挂键，从而获得较短的截止边。因此，ABPF优异的综合性能源于由π共轭和非π共轭基元组成的独特的类KBBF结构。

这项工作证明，“氟化策略”和多阴离子基团设计策略在探索高性能深紫外非线性光学晶体方面具有有效性。

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