Npj Comput. Mater.: 非晶材料中热输运—同济大学陈杰教授疑惑到底靠粒子还是波？

2022-06-21 03:06

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在不同固态物质中，伴随着不同类型晶格振动模式的出现，热传导也表现出了多样的特性，在热管理或受能量转换影响的器件和材料相关领域起着关键作用。不同于晶体材料中已经发展相对成熟的基于声子图像的热输运理论，非晶材料中关于热振动及其输运物理图像仍然存在争议。

由于失去了长程有序即晶格周期性（如图1(a)所示），声子的概念在非晶材料中已经失效，因此基于声子图像的声子-气体模型也不再适用。在过去的几十年中，许多物理学家尝试提出了描述非晶材料中热振动及其输运性质的理论框架。其中最重要是Allen和Feldman发展的AF模型，他们的研究表明，群速度算符中非对角项在局域的非传播振动模式（在非晶材料中被称为扩散子diffuson）的输运中起着至关重要的作用，而非对角项描述的是不同模式间的相关性。近期Isaeva 等人发展了quasi-harmonic Green-Kubo (QHGK) 模型，通过考虑不同模式间的散射相关性来研究非晶材料中热输运。

图1. (a)非晶硅原子结构图和(b)基于相干热输运理论的非晶硅热导率预测以及和其他结果的比较，其中p(particle-like)为基于粒子图像，w(wave-like)为基于波动图像。

虽然AF模型和 QHGK 模型都涉及到不同模态间相关性这一基础概念，但深层次的物理图像和机理尚未被完全理解。此外，以上理论模型中热振动仍被视为等同于声子图像的平面波，其物理图像基于正则模式和群速度，而这些量在非晶体系中无法清楚定义，这使得基于这些概念描述的热输运机理存在争议。

同济大学物理科学与工程学院声子学与热能科学中心陈杰教授和东京大学Sebastian Volz教授团队，基于他们近期发展的相干热输运理论[Physical Review B, 103, 184307 (2021); Physical Review Letters 128, 015901 (2022)]，在本工作中深入揭示了非晶材料中的热输运机理。本研究发现不同于晶体材料中由声子图像主导的热输运，非晶材料中热输运由低频传播子（propagon）和高频扩散子共同主导，而热振动之间的波动相干图像在扩散子输运中起着重要作用。如图1(b)所示，在全面考虑热振动的波动特性后，本工作预测的非晶硅热导率（p+w）能够与实验测量结果很好地吻合，同时也为AF模型和QHGK模型的预测结果提供了关于扩散子输运图像的清晰解释。

图2.室温下纵向 ( a ) 和横向 ( b ) 激发的非晶硅的计算动态结构因子 (DSF) 。计算得到的非晶硅包含 4096 个原子。白色实线分别是晶体硅的纵向分支 ( a ) 和横向分支 ( b ) 的声子色散。( a ) 中的点是应用于波包模拟的特定振动。

通过将非晶体系中不同热振动模式当作集体激发态，波动相干性的显著输运贡献进一步揭示了材料中由扩散子导致的非晶热导率对温度和长度奇异依赖性背后的物理机制。另外，由于相互间的波动相干行为，由大量扩散子组成的集体激发态传播长度能达到微米量级，显著大于低频传播子的输运长度，并与晶体材料中热输运性质存在较大差别。本研究中发现的扩散子奇异波动行为，揭示了许多现有热输运理论模型中尚未全面理解的“振动模式相关性”这一物图像，并进一步阐明了它们对热能输运的贡献。这项工作不仅引入了一个新的理论框架用于理解非晶材料中热振动和热输运机理，同时也证实了热声子波动相干性对包括晶体和非晶材料在内的多种固体热输运产生着重要影响。

该文近期发表于npj Computational Materials 8: 96 (2022)，第一作者为东京大学张忠卫博士，同济大学陈杰教授和东京大学Sebastian Volz教授为共同通讯作者。