西交大PNAS: 化学短程序提升高熵合金抗辐照性能

2023-04-26 03:04

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近年的研究表明，高（中）熵合金等多主元合金具有比传统合金更为优异的抗辐照性能, 因而成为潜在的新一类核用结构材料。这类合金有别于传统合金的一大特征是存在化学短程序（Local Chemical Order, LCO）。然而，人们对LCO如何影响高熵合金的辐照损伤及缺陷演化行为尚不清楚，限制了从成分和结构设计的角度实现高（中）熵合金抗辐照性能的提升。

针对以上问题，西安交大金属材料强度国家重点实验室材料创新设计中心与核科学与技术学院极端环境下先进材料实验室合作，利用大规模分子动力学模拟，结合原位离子束辐照-透射电镜表征联机实验，对具有代表性的CrCoNi中熵合金的辐照损伤进行了系统的研究，揭示了化学短程序对辐照产生缺陷的演化机理的影响。

上述研究成果以“局域化学有序度对CrCoNi中熵合金辐照损伤的影响”（Effect of local chemical order on the irradiation-induced defect evolution in CrCoNi medium-entropy alloy）为题发表在PNAS上。西安交大金属材料强度国家重点实验室和核科学与技术学院为论文通讯单位。西安交大材料学院张真助理教授，核科学与技术学院苏钲雄博士后，材料学院博士生张博召为论文共同第一作者。材料学院丁俊教授，核科学与技术学院卢晨阳教授和材料学院马恩教授为论文共同通讯作者。

实验研究表明，在较低辐照计量（小于1 dpa）时，LCO对辐照产生的缺陷团簇（尤其是缺陷数密度）有明显抑制作用（图1）。分子动力学模拟比较了理想固溶体（RSS）和具有LCO的CrCoNi合金辐照缺陷演化的初级阶段，得到的结果和实验吻合，表明LCO能够降低辐照后残存点缺陷数量并抑制较大缺陷团簇的形成（图2）。研究发现，LCO对点缺陷形成能的影响微弱，但对辐照产生的空位和间隙原子的热扩散行为有明显影响。具体而言，LCO使得点缺陷的扩散变得更局域化（即原子热激活扩散的效率降低）。更关键的是，此效应对间隙原子的运动的影响更加显著（即LCO对间隙原子运动的阻碍比对空位运动更大），从而有效地缩小了二者扩散能力的差距，使得这两种辐照产生的缺陷有更大的机率复合并湮灭，从而延缓/抑制了空位聚集形成孔洞、以及位错环的产生，降低了材料辐照损伤。

图1. 氦离子原位辐照实验。(A-B)水淬（RSS）和1000℃ 热处理（LCO）CrCoNi样品在不同辐照剂量下的透射电镜图像。二者所产生的辐照损伤差别明显。(C-D) 不同辐照剂量下缺陷团簇尺寸和数密度。

图2. 分子动力学模拟40 keV初级离位原子级联碰撞后产生缺陷团簇。(A)纯Ni，RSS和LCO CrCoNi合金残存缺陷空间分布。(B)缺陷团簇累积概率随团簇尺寸的变化。(C-D)缺陷团簇尺寸分布。(E)不同类型位错线的长度。

图3. 点缺陷扩散行为。(A)1200 K时，间隙原子和空位的均方位移。(B)扩散系数和激活能。(C)不同辐照温度时，间隙原子扩散系数和空位扩散系数之间的差值。

此项研究表明了调控化学短程序是提升高（中）熵合金等多主元合金抗辐照性能的一个有效手段。局部化学有序的程度可以通过热处理（比如本研究采用的中温时效）来调控，也可以通过引入碳/氮等小间隙原子，以它们对不同主组元元素亲合力的差异来产生局部化学有序[该研究成果见团队近期论文Acta Materialia 245 (2023) 118662]。这一系列工作揭示了化学短程序对辐照产生缺陷的演化的影响及其机理，对设计高性能核用结构合金材料具有重要的指导意义。

该工作得到了国家自然科学基金、科技部重点研发项目、国家级青年人才项目和西安交大青年拔尖人才支持计划的共同资助，以及西安交大分析测试中心、西安交大高算平台计算资源、厦门多离子束与透射电镜联机原位辐照设施等平台的支持。