Ir0/石墨炔原子界面用于选择性环氧化 | NSR

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2023-10-10 03:10

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以水作为氧源，在常温常压下实现高选择性烯烃环氧化用以替代高温高压的转化过程一直是科研工作者不懈追求的目标。原子催化剂因其独特的结构和性质而表现出高原子利用率、高反应活性和高反应选择性等优点，是催化领域的研究前沿。石墨炔基零价金属原子催化剂具有明确的结构、高的反应选择性、活性和稳定性等特点，是有望实现常温常压下高选择性烯烃环氧化的关键催化剂。

最近，《国家科学评论》(National Science Review，NSR)在线发表了中国科学院化学研究所研究员李玉良院士和山东大学薛玉瑞教授的研究工作“Ir⁰/graphdiyne atomic interface for selective epoxidation”。

研究工作提出以石墨炔富炔结构、孔洞限域及其与金属原子之间的不完全电荷转移效应为科学基础，建立了石墨炔基铱原子催化剂（Ir⁰/GDY；图1）制备新方法，在两相界面实现了高密度原子堆积，解决了烯烃环氧化转化中的瓶颈问题。

图1：石墨炔零价铱原子催化剂的制备及催化过程示意图

石墨炔基零价金属铱原子催化剂实现了常温常压下~100%转化效率的高选择性烯烃环氧化转化，展现出高的选择性（85.5%）、法拉第效率（55%）和长期稳定性。石墨炔独特的结构和不完全电荷转移性质赋予其优异的催化选择性、活性和稳定性，为高性能催化剂的合理设计与可控合成提供了新思路。

图：石墨炔的(a)透射电镜、(b)高分辨透射电镜图；Ir⁰/GDY催化剂的(c)透射电镜、(d) 高分辨透射电镜图；(e, g, i) 不同Ir⁰/GDY样品的球差-高角度环形暗场扫描透射电镜图及其相应的放大图(f, h, j)；(k)金属铱原子在石墨炔上的锚定位置图；(l)铱原子粒径统计图；Ir⁰/GDY样品的(m) EXAF，(n) XANES图谱，(o) 差分电荷，以及(p) 电催化烯烃环氧化性能。