SiC 对量子信息的好色之心 | Ising专栏

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时若苟

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nature partner journals (npj) 系列期刊，有针对量子科技的战略布局，包括《npj Quantum Information》(npj QI) 和《npj Quantum Materials》(npj QM) 两本期刊。前者注重量子信息科技，而后者乃量子凝聚态向材料科学的扩展版。正因为如此，《npj QM》早几年很少刊载量子信息科技方面的论文，虽然中国科技大学的杜江峰老师一直是《npj QM》的热情支持者。这种划分，体现了正规学术期刊一贯秉承的基本守则之一：scope 与 title 相符，期刊内容不越位而名副其实！不过，有些处于两个期刊边界的稿件，依然会造访《npj QM》，也就给了 Ising 域外学习的机会：能够不断学习，也是物理人的幸福！

这些处于边界游荡的 topics 之一，就是固态色心材料及单自旋物理与器件。图 1(A) 所示乃展示量子色心的一个例子。这是量子信息的主要承载方案之一，既服务于量子计算，亦是量子传感的载体。也就是说，它们是量子材料应关注且亦正在关注的领域之一 (可见 aims & scope 链接 https://www.nature.com/npjquantmats/aims)。然而，凝聚态物理和量子材料的人们，除了对这一领域表现出仰望和钦佩之外，很多人大概也难以说清楚这一领域到底是什么？它为何就那么厉害、能够成为量子信息的载体？其它那么多类别的量子材料却不行？当然，可以想象，那些量子信息的物理人对 Ising 这里提出的问题可能会嗤之以鼻。不过，我们外行可能还真的不知其然和所以然！当量子信息的人们从全方位展示固态色心材料及其中量子物理与器件的强大功能时，就如潘新宇老师他们撰写的“金刚石氮空位中心自旋量子调控”[刘刚钦等，物理学报 67, 120302 (2018), https:// doi.org/10.7498/aps.67.20180755] 那般，就如杜江峰老师他们最近撰写的“固态单自旋量子控制研究进展”[李廷伟等，物理学报 71, 060304 (2022), https://doi.org/10.7498/aps.71.20211808] 那般，我们还是觉得过于专业化和高端。

好吧，因为不懂，Ising 无法在此讨论更详细的量子信息物理，只能是粗暴地将量子信息操作放在量子态“相干”与“纠缠”这样两个特征中去学习。由此，我们知道，量子信息追求量子态要高度相干 (coherence) 而不能退相干 (non - decoherence)。理论上说，这样的退相干时间 t₀ 越长越好，如果一个这样的时间 (而不是两个或多个时间或者时间矩阵之类) 是可定义的、并能足够描述量子相干态基本性质的话！

图 1. (A) 固态色心量子信息器件的一个例子。(B) 不同物理状态对应的温度、能标的大概图像。

(A) From Oxford University: Researchers demonstrated a method for creating individual, well-ordered diamond nitrogen-vacancy (NV) centers with near-100-percent yield—a potential step toward accelerating the development of some quantum technologies, https://www.optica-opn.org/home/newsroom/2019/may/pinning_down_color_centers_for_quantum_application/。(B) From J. Spalek and D. Goc-Jaglo, Phys. Scr. 86, 048301 (2012), https://iopscience.iop.org/article/10.1088/0031-8949/86/04/048301。

这里有个“无脑”而直接的问题：量子态为何会有退相干问题？此类疑问对凝聚态物理人而言并非完全没有道理。传统物理学，都是基于一些基本图像，例如基态及其低能激发态！也就是说，一个体系处于基态，它就在那里、不会改变。即便是低能激发态，也会是在鞍点失稳区域之外、具有确定性恢复到基态的趋势。停止激发后，体系依然会回到基态。这样的基本认知，可不是假设，它原本就没有退相干时间问题 (或许有，但对物理问题而言是无穷长的)。

另一方面，凝聚态物理中也存在许多类似的量子相干态，也用类似“退相干”的语言，特别是空间的“退相干”。Ising 外行话举例：(1) 库珀对凝聚而形成玻色态，就是一个宏观量子相干态，易于受到外部干扰，所以超导也有相干长度之类的定义。(2) 拓扑绝缘体的表面态，看起来形似一种二维的自旋相干 (spin - momentum locking) 态。虽然有拓扑性质保护其对非磁性杂质的干扰，但磁性杂质或磁场却可以使其一触即溃。

如此认知，很容易让 Ising 这种无知而无畏者频发“外行般联想”。量子态有波粒二像性也好、有薛定谔猫态也好、有超距纠缠隐形传输也罢，只要不去追究对错^_^，实际上依然可被 Ising 一招走天下：能标问题！此处，存在两点奇异或者诡异之处：

(1) 量子系统保持相干或纠缠态的能标，是那么小，以至于我们熟知的各种光电测量信号的能标都超越之，从而将相干态摧毁。考虑一个极端 case，假定这一能标就是普朗克能量子一般，而前去测量探测的信号亦如是。在此情况下，任何探测都可能摧毁相干态，从而无法辨别探测之前的量子态。如此，薛定谔猫是什么？亦可在 Ising 的这一诡辩下得到暂时的苟活^_^。

从更不靠谱而更凝聚态风格的语言说薛定谔猫，则可以表述成：因为体系能标太小，我们去测量猫时，体系无法维持低能激发态而很容易变成另外一个态！或者说，体系有很多很多基态，相互之间通过隧穿而互换。隧穿能标极小，堪比普朗克常数标度的量子涨落。而任何测量引起的能标涨落，最小也就只能小到这个量级。目前的认识是，化学中两个已知最弱的键合 (He - He 键)，键能大约相当于 0.001 K，即10^-4 meV。比这一能标更小的探测信号，大约是物理人所拥有的大部分探测技术手段难以为继的。因此，对单量子态，测量的不确定性是必然的。图 1(B) 展示了物理世界的各种重要量子态的能标表达，通俗简明！

(2) 但也正因为如此小的能标，量子体系各个波函数之保护或壁垒亦是如此之薄弱，从而允许量子相干或纠缠轻易达成，至少从能量角度去看乃如此，因此体系能维持足够长相干时间或足够远空间。好在物理人很幸运，碰到了一些能标相对较高而局域的量子态，如光子、电子或核自旋等，它们之间有可足够稳定的相干态。这里的相干，不是指所有的性质，而是只要有一些性质能纠缠相干就可以了。这大概是为何当下的量子信息多以光子或自旋承载的原因？事实上，如果不考虑任何环境干扰，这些相干态即便在室温下都有可能维持一段时间，供物理人取用和操控！

图 2. 金刚石和 4H - SiC 的结构与单晶。(A) & (B) 金刚石四面体结构及其单晶外貌，光影交错！(C) & (D) SiC 四面体单元和层状结构及其单晶外貌。

(A) http://wps.prenhall.com/wps/media/objects/439/449969/Media_Portfolio/ch13.html。(B) From msn.com。(C) https://www.joshuataillon.com/project/silicon-carbide/。(D) https://ncelements.com/all_products/silicon-carbide-single-crystal/。

行文至此，Ising 在本文要卖弄的主题呼之欲出：物理人需要能维持足够高温、足够长时间、且最好对外部操控足够 robustness 的量子相干态平台基地、即承载这些量子态的材料！到这里，凝聚态和量子材料人终于觉得安心了一些：来到材料这一自家的地盘啦！

要找到这样的平台不容易！(1) 其中的量子态不能陷入深度陷阱 (能标太大)，否则其相干时间虽然很长，但对外部的耦合操控需求会不闻不问，量子态操控速度会太慢而玷污了“量子”作为大神的名号。(2) 其中的量子态陷阱不能太浅 (能标太小)，否则其对外部环境干扰涨落又太敏感，量子态相干纠缠时间就太短了，以至于“量子大神”如孙悟空一般不受如来管束。现在的超导量子比特，之所以要工作在 mK 温度，就是为了让环境涨落降到极低。而冷原子或原子陷阱体系不得不工作在极高真空环境中，以隔离周围其它量子态的耦合干扰，原因亦是如此。

超越这些极端条件，有没有不同的载体亦可承载呢！当然有不少，最有名的便是金刚石色心材料 [如图 2(A) & (B)]，最近又有了性能亦好的 SiC 色心材料 [如图 2(C) & (D)]，等等。这里的色心，乃为了产生一个高度 robust 的单自旋量子态，以用于量子相干运算和传感的基本构造。熟悉量子力学的物理人都知道，自旋是一个非常好的量子数！个中物理，在文首引用的杜江峰、潘新宇老师他们的综述文章中有详细梳理总结，轮不到外行 Ising 在此啰嗦。

本文在这里要触及的问题，可能太 naïve：为何偏偏是金刚石和 SiC？！

对待那些能标极小的量子态，哪怕是能标还稍高一些的凝聚态体系中的量子态，量子材料人都花了无穷的心血，去创造极端干净和纯粹的条件，以实现之，令人心有戚戚。还是以薛其坤老师他们的反常量子霍尔效应为例。那时候，他参加中国物理学会演讲团到南大作报告，给我们详细展示了他的团队多年积累下来的 MBE 生长经验：在足够大的衬底区域内，他们真的实现了“一个”点缺陷有没有的薄膜外延生长，令人震撼！而这种热力学自发形成的点缺陷，哪怕是很少很少，都足够拓扑绝缘体能隙中引入杂质能带，让他们的梦想无法成真。事实上，他们做到了那个极致，从而实现了表面态 (edge 边缘态) 的隔离和量子霍尔输运！

另外一个例子，展示了问题的另一个极端：也是薛老师他们，曾经制备出那个著名的 MnBi₂Te₄ (MBT)，给本征磁性拓扑绝缘体提供了第一个现实的、单相层状化合物载体。其中，MnTe 磁性层提供有效磁场、而 Bi₂Te₃ 层提供拓扑绝缘体表面态。人们对此体系寄予厚望，因为其结构如此符合物理人的理想期待，似乎已水到渠成。遗憾的是，MBT 中 Mn 离子反位缺陷 (anti - site) 将梦想碎了一地。一直到今天，物理人依然未能很好地醒来：区区几个 Mn 的反位点缺陷，为何就足以将各种量子霍尔态干掉？！可见，环境缺陷涨落是多么“微弱”而“强大”！

基于以上经验及教训，Ising 作为一个材料科学莽汉，首先想到：量子信息物理人之所以选择金刚石和 SiC 作为色心材料和单量子态载体，无非是因为它们具有独特的晶体学特性，造就了独特的电子结构和物理性质。同时，晶体结构质量极高的样品也不那么难以获得。不妨分别来梳理看看。

首先看金刚石，其结构如图 2(A) 所示。它是单一碳原子通过强共价键相连的四面体堆砌，键合很强 (键合原子间距很小)、结构稳固、硬度极高 (自然界中最硬的物质之一)。它导热性好，但带隙却达 5.0 eV 以上，使得几乎所有红外、可见光、紫外光都可轻易进入，且容忍一定的环境涨落和电子结构缺陷。因为只存在有键合极强的共价键，没有金属键或离子键，也就是结构没有弱点，所以金刚石的原子结构十分稳定完美。要想于其中形成高浓度的晶格缺陷，如点空位和位错之类，还真有点困难。而正是这种缺陷形成遭遇到的困难，使得这些材料的晶体学质量反而可以很高，只要创造足够好的制备条件。于此，在这一极为完美的晶体环境结构中，植入一个色心缺陷对，形成单自旋量子态，就能够免受环境涨落的影响。

注意，这里的环境涨落，是指存储量子态的周围环境存在缺陷和不完美，但不包括热涨落。除了降温，体系热涨落是无法隔离的。不管怎么样，金刚石色心体系提供了一个存储量子相干态的理想平台。与超导比特和冷原子体系比较，它有其独特优点，即色心周围被良好晶体结构很好地隔离保护起来。接下来，只要这一量子态有足够的相干寿命，就给了物理人在较为宽松的温度环境 (如室温) 中进行量子信息操控的条件。事实上，只要这一相干量子态能维持哪怕是 1 - 2 毫秒，也够物理人量子操控计算一阵子了。

图 3. 金刚石 NV 色心结构 (A) 和 4H - SiC 中 C 色心结构 (B)。

(A) Processes involved in the generation of the nitrogen-vacancy colour centres in diamond, from J. M. Smith et al, Nanophotonics 8, Issue 11 (2019), https://www.degruyter.com/document/doi/10.1515/nanoph-2019-0196/html。(B) Carbon vacancy V_c⁺in 4H - SiC, from M. Bockstedte et al, PRL 105, 026401 (2010), https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.105.026401。

看起来，金刚石，特别是高品质金刚石单晶，是固体色心量子态的当然承载者。通过适当的氮气氛处理，即用 N 取代其中一个 C，则必然在近邻留下一个空位 V，组成所谓的 NV 氮空位色心，承载总自旋为 1 的自旋量子态 (例如二能级系统)，如图 3(A) 所示。事实上，国内外针对金刚石色心的量子调控研究很多，从材料到器件，构成了量子信息学科一个重要分支。

当然，世上没有什么东西是完美无瑕的。金刚石的确很好，但它实在是太硬了，给制备适合器件需求的样品带来挑战。例如，要做成集成器件需要的高品质金刚石薄膜就不容易。虽然也有 CVD 等生长金刚石的技术，但不能忘记金刚石本身的三维结构和石墨这样的同素异构兄弟。从这个角度看，一个综合性能更好的体系，哪怕是牺牲一些金刚石的独特优势，也还是值得探索的。

最近的一些探索，让我们看到了诸如碳化硅 SiC 作为这样一种替代品的希望！与金刚石类似，SiC，诸如 4H - SiC，其结构如图 2(C) & (D) 所示，也是类四面体架构。虽然 SiC 包含 Si 和 C 两个元素、而金刚石只是由 C 组成，但 Si 与 C 的物理化学性质很类似、犹如一个元素。因此，SiC 入选金刚石替代，似乎不足为奇。

果然，SiC 晶体有宽禁带能隙 (~ 3.0 eV)、高熔点和热稳定性 (熔点约 2700 ^oC)、高电子迁移率、高击穿电场强度、低电子漂移率、高热导率等特性，似乎与金刚石如出一辙。也果然，SiC 与金刚石一样，成为了色心量子态的承载体，只是这里是 Si (V_Si^-)空位构成、或由C (V_C^-) 空位构成的所谓 V2 色心 (光学活性的 optically active)。图 3(B) 所示即为后者。

然而，SiC 晶体却又与金刚石不同，SiC (包括 4H 和 6H) 属于六方晶系、由硅和碳原子构成层状结构，每一层都有不同的堆积方式。由此，物理人将其称之为双六方晶系。这一不同，赋予了 SiC 人工生长层状结构的优势。的确，光电半导体产业致力于 GaN、AlN、ZnO 和 SiC 大尺寸晶圆级晶体生长，取得很大进展。而致力于 SiC 等高品质超薄 membrane 制备的探究也收获丰硕，给 SiC 付诸量子信息器件应用以希望。

来自德国斯图加特大学第三物理所 (3rd Institute of Physics, University of Stuttgart) 的凝聚态物理名家 Jörg Wrachtrup 教授领导的团队，一直致力于固态光量子信息物理与器件的研究，成绩斐然。他们与欧洲卢森堡科技大学致力于量子材料研究的活跃分子 Florian Kaiser 博士团队合作，在高品质 4H - SiC 薄膜制备与 V2 色心表征研究上取得进展。最近，他们将这一努力的部分成果展现于《npj QM》中 (文章信息如后)。Ising 愚钝，乃匆忙上阵写了几条读书笔记如下：

(1) 在高品质的 a - plane 和 n 型掺杂之 4H - SiC 工业级衬底上制备出 epilayer 样品  (4H - SiC membranes)。制备方法即常用的 CVD，epilayer 厚度为 ~ 10 μm、n 型载流子浓度只有 7 × 10¹³ cm^-3。这一载流子浓度足够低，满足了量子色心的基本要求。

(2) membrane 中的 Si 空位，乃通过能量为 5 MeV、剂量 2 kGy 的电子束辐照产生。样品经过仔细退火处理后，可形成稳定而相互分离足够远的 V2 色心。在此基础上，他们发展了一系列精细的物理和化学加工、抛光、处理技术，包括反应离子刻蚀减薄处理技术，获得高质量、不同厚度的样品 (最小厚度 ~ 0.25 μm)，样品表面粗糙度小于 0.3 nm 或小于一个原子层厚度。由此，晶体缺陷对量子态相干与纠缠的负面作用，已然被降到很低，保证了较高品质的 SiC 固态色心样品。

(3) 系统细致的性能表征揭示，样品表面几无荧光信号，显示表面缺陷态活性极低。即便 membrane 厚度降低到亚微米，V2 色心的光致发光谱线线宽，也接近理论寿命决定的极限值。特别是，即便 membrane 厚度达到创纪录的 0.25 μm 以下，虽然测量到的光谱有一些扰动不定，但其线宽依然足够小、只有200 MHz。如此性能，依然足够分辨单自旋激发特征，令人印象深刻。这是一个显著的技术进步，表明 Jörg Wrachtrup 团队已能够制备出适合纳光子学量子探测所需的亚微米 SiC 薄膜，为未来高效光量子探测和处理集成器件制造打下基础。他们的部分结果显示于图 4 中。

(4) Wrachtrup 教授他们，在论文中详细讨论了如何将亚微米4H - SiC membrane 中 V2 色心与可调谐微腔器件集成，包括线宽控制、波导集成、谱学稳定性。他们也将他们的结果与其它体系进行了比对和定量讨论。很显然，光谱探测读写，对于实际量子比特的自旋态操控都极端重要。而这里，围绕 Si 空位形成的 V2 色心，其高温相干态品质良好，有助于推动 SiC membrane 作为未来量子通信和网络用的候选材料载体。

图 4. Jörg Wrachtrup 教授团队针对应用于单自旋量子色心应用而制备的 4H - SiC 亚微米超薄 membrane，包括结构结构与光谱表征结果 (详细描述可参阅图题和正文)。(A) 薄膜制备与微结构表征。(B) 对membrane 光致发光激发谱 (photoluminescence excitation, PLE) 的测量示意图、谱学线宽及其对激发光源的依赖关系数据。

这一针对 4H - SiC 超薄膜材料中 V2 色心的研究，较少讨论色心用于量子信息操控与处理的具体物理，因为这类主题属于《npj QI》覆盖的领域。《npj QM》更多关注其中的材料设计、制备与微结构表征，当然也关注最后的性能。从这一意义上，Wrachtrup 他们这篇文章刊登在《npj QM》上，当属实至名归。致力于推动量子信息和传感、及至未来量子科技各个领域所需的材料研发，是我们的责任与承担！阿门！

雷打不动的结尾：Ising 乃属外行，描述不到之处，敬请谅解。各位有兴趣，还请前往御览原文。原文链接信息如下：

(1) 笔者 Ising，任职南京大学物理学院，兼职《npj Quantum Materials》编辑。

(2) 小文标题“SiC对量子信息的好色之心”乃感性调侃言辞，不是物理上严谨的说法。所谓“好色之心”，乃渲染本文推介的 SiC 超薄 membrane 作为单自旋量子态色心材料的意义！

(3) 文底图片拍摄于玄武湖内的郁金香花苑 (20230408)。花簇就如量子信息所用之色心一般。小词 (20230409) 原本描写夏天来临而万物生长，这里喻示量子色心的探索如芳华一朵！

(4) 封面图片显示 SiC 中形成发光缺陷 (luminescent defect in SiC crystal)，来源于

https://www.powersystemsdesign.com/articles/creating-color-centers-in-silicon-carbide-crystals/138/13508。

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