Angew. Chem. :基于错位三明治结构的多重空间电荷转移型延迟荧光材料
分子内具有空间电荷转移(TSCT)特性的热激活延迟荧光(TADF)通常会获得较高的量子效率,因为这类分子的立体位阻效应较大,供体(D)-受体(A)之间通过空间共轭产生较强的相互作用,因此可以同时缓解器件中的聚集浓度淬灭(ACQ)和效率滚降问题。然而,由于分子设计和合成的局限性,在单分子内同时实现多重TSCT仍然具有挑战性。
近日,苏州大学唐建新教授和华东师范大学李艳青教授合作,通过两个螺芴基锁定一个大型多环芳烃(PAH)供体,同时在外围引入两个三嗪(TRZ)受体,开发了一种具有错位三明治受体-供体-受体(A-D-A)构型的刚性TADF分子。双锁构型抑制了分子中各片段的自由旋转,多环芳烃供体和两个TRZ受体之间较短的D-A距离(3.2-4.8 Å)有利于多重TSCT,并且使分子前沿轨道的电子云几乎完全分离,因此,目标分子表现出小的单线态-三线态能极差、快速的逆系间穿越速率和高的量子产率,此外还表现出明显聚集诱导发射(AIE)特性。基于2PXZ-2TRZ作为掺杂剂的器件最大外量子效率超过27%,非掺杂器件效率超过10%。这些结果意味着具有多锁结构的大型多环芳烃在多重TSCT-TADF材料方面具有巨大的潜力。
在该工作中,作者首次合成了基于多环芳烃供体的具有错位三明治A-D-A构型的大型TSCT-TADF分子,为今后设计具有多重空间限制的TSCT-TADF材料提供了一个新思路。此外,作者还给出了一些通用设计策略,用来进一步调整材料的光电特性(如发光颜色和色纯度等)。
论文信息
A Dislocated Twin-Locking Acceptor-Donor-Acceptor Configuration for Efficient Delayed Fluorescence with Multiple Through-Space Charge Transfer
Feng-Ming Xie,+ Hao-Ze Li,+ Kai Zhang,+ Yang Shen, Xin Zhao, Yan-Qing Li,* Jian-Xin Tang*
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202213823
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