Angew. Chem. :具有高效超长抗热淬灭余辉发射的钙钛矿单晶
余辉材料具有存储可见光子、紫外线及X射线等多种辐射的能力,已被广泛应用于显示、生物成像、防伪技术和数据存储等领域,并取得了巨大的应用前景。然而,传统的全无机荧光粉,例如氧化物、硫化物和氮化物基余辉材料晶格能较高,通常需要通过高温处理(>1000 °C)生产,这给生产制备带来了相当大的能耗和安全风险。
近日,大连化学物理研究所杨斌副研究员等人发现了以溶液处理的钙钛矿CsCdCl3单晶作为余辉基质,通过Mn2+掺杂策略,成功的制备出高效超长抗热猝灭余辉发射荧光体。
首先,作者通过溶液处理的方法制备出了纯相CsCdCl3单晶。通过掺入了Mn2+,可以同时提高发光量子产率(从26.5到81.5%)和延长余辉时间(150秒)。
其次,深入的载流子动力学研究和密度泛函理论(DFT)计算提供了明确的证据,发现CsCdCl3:Mn2+结构具有面共生(C3v对称性)和角共生(D3d对称性)的[CdCl6]4-八面体可以形成不等价的Cl空位,从而产生具有广泛能量分布的陷阱状态。这些陷阱状态可以储存电荷载流子,并将它们缓慢地释放到发射中心([MnCl6]4-八面体),从而产生具有反热淬灭效应的余辉发射。
最后,该余辉材料进一步演示了在光存储和逻辑操作中的应用。该工作不仅介绍了一种抗热猝灭的高效余辉材料,而且从动力学机制上为设计新型余辉材料提供了一种新的策略。
论文信息
Highly Efficient and Ultralong Afterglow Emission with Anti-Thermal Quenching from CsCdCl3:Mn Perovskite Single Crystals
Zhe Tang, Runze Liu, Junsheng Chen, Daoyuan Zheng, Panwang Zhou, Siping Liu, Tianxin Bai, Kaibo Zheng, Keli Han and Bin Yang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202210975
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