Sci. Adv.：高压调控实现二维钙钛矿带边电子的多态调节和可控发光

2022-11-07 03:11

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二维杂化半导体异质结是现代电子和光电器件的重要组成部分，它允许人们通过调制异质结的有机和无机组分以及它们在界面上的相互作用，实现材料的电子结构和光电特性在微观尺度上的设计。其中，如何连续调节半导体异质结的带边电子态从而实现异质结构型的调控和界面处电荷分布的调制一直是一个悬而未决的难题。该问题的研究将有助于我们更深入地认识异质结的带边状态对载流子动力学和光电性能的影响机制，为新材料和器件的设计提供参考。

近日，北京高压科学研究中心（HPSTAR）的吕旭杰研究员团队与西湖大学师恩政教授、浙江大学朱海明教授、美国普渡大学Letian Dou（窦乐添）教授等通力合作，以有机半导体插层的二维卤化物钙钛矿为模型系统，通过压力调控实现了二维杂化半导体异质结电荷分布的连续调节和带边电子态的重构。相关成果以“Reconfiguring band-edge states and charge distribution of organic semiconductor-incorporated 2D perovskites via pressure gating”为题发表于近期的 Science Advances 。北京高压科学研究中心的博士生郭嵩蒿为文章的第一作者，吕旭杰研究员和Letian Dou教授为文章的共同通讯作者。

图1.二维杂化卤化物钙钛矿(3T)₂PbI₄的压力调控及其有机和无机半导体能级差的确定。

在二维卤化物钙钛矿中，通过插入不同的有机半导体可以形成具有多种能带匹配方式的杂化半导体异质结，如Type-I型的(2T)₂PbI₄和(3T)₂PbI₄，Type-II型的(4Tm)₂PbI₄和反Type-I型的(BTm)₂PbI₄。在(3T)₂PbI₄中，有机离子的最高占据能级(HOMO)和无机钙钛矿层的价带顶(VBM)非常接近，他们的研究引入双能级热平衡模型来阐述有机层和无机层中的电荷分布，并通过拟合变温光致发光光谱来精确地确定其能级差（图1）。

该研究团队利用这类二维钙钛矿中有机和无机组成单元在压力下不同的响应速率，实现了对其带边电子态和光电特性的设计和调控。在Type-II型(4Tm)₂PbI₄中实现了压力驱动的能带匹配方式翻转（Type-II变为Type-I），并发现由于带边载流子的热激活迁移，有机-无机界面处的能带匹配转变在室温下无法被很好地确定，只有在较低温度下才可以被清晰地分辨。此外，该团队还首次提出并展示了一种“压力门控”策略：在反Type-I型(BTm)₂PbI₄中实现压力驱动的多次能带匹配方式翻转（反Type-I到Type-II再到Type-I），从而控制其在宽谱荧光、无荧光和窄谱荧光之间转换（图2）。

图2.二维杂化钙钛矿(BTm)₂PbI₄中压力驱动的多重荧光状态转换。

这项工作加深了我们对半导体异质结能带工程的理解，为设计具有多样化光电特性的新型二维杂化半导体异质结（例如有机-无机混合量子阱和范德华异质结）提供了新思路。这些异质结的组成单元在外场下具有不同的响应能力，可以通过外场驱动来操纵带边电子态和界面电荷分布，从而实现对其光电性能的设计和调控。

论文信息：

Reconfiguring band-edge states and charge distribution of organic semiconductor-incorporated 2D perovskites via pressure gating

Songhao Guo, Yahui Li, Yuhong Mao, Weijian Tao, Kejun Bu, Tonghuan Fu, Chang Zhao, Hui Luo, Qingyang Hu, Haiming Zhu, Enzheng Shi, Wenge Yang, Letian Dou,^* and Xujie Lü^*

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1984

课题组简介：

吕旭杰，北京高压科学研究中心研究员，博士生导师。研究着眼于功能材料及其多维度调控。重点聚焦光电材料，包括金属卤化物材料，过渡金属氧化物和过渡金属硫族化合物等。采用先进同步辐射和实验物性表征技术，原位观测材料在外部刺激下（包括压力、温度、磁场、激光、电磁辐射等），其结构和性质的变化，并深入理解其变化规律。另外，通过高压和高低温等极端条件探索常规方法无法获得的新材料和新结构，并探索其在能源转换和存储领域的应用。近年来发表了包括Nature， Nat. Commun., Sci. Adv., J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.等SCI论文90多篇，总引用超过7300次，H因子为42。

课题组网页：

https://www.x-mol.com/groups/lv_xujie

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