石墨炔助力C-N偶联合成尿素：高选择性、高效率 | NSR

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2023-01-08 03:01

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尿素是重要的工业原料。能否不经过氨，直接从CO₂出发在常温常压条件下实现高选择性、高效率的电催化C-N偶联以合成尿素？

近日，中国科学院化学研究所研究员李玉良院士和山东大学物质创制与能量转换科学研究中心教授薛玉瑞合作充分考虑石墨炔的电子结构和化学结构的突出特性以及可以在温和条件下、在任意材料表面可控生长的独特优势，可控构筑了Co-NiO_x@GDY多异质界面结构催化剂，直接从CO₂出发实现了室温常压下高选择性、高效率、高产率的尿素合成。

石墨炔基多异质界面结构催化剂的可控构筑，及从CO₂出发直接合成尿素策略

实验结果表明，该催化剂的独特结构可以使石墨炔和金属氧化物界面之间产生强烈的不完全电荷转移和多种分子间的相互作用，从而产生较高的电催化性能。

机理研究表明，该催化剂可以同时优化CO₂/CO的吸附能力并促进NH₃的形成，从而为C-N直接偶联提供大量的*CO和NH₂相关中间体，同时显著抑制H₂、CO、N₂和NH₃副产物的生成。

该研究的亮点包括：

巧妙利用石墨炔可在任意材料表面自然生长的独特优势，实现了具有明确化学结构、确定价态和高本征活性的多异质界面结构催化剂的可控构筑。
该催化剂在室温常压条件下即可实现高选择性、高效率的C-N偶联合成尿素反应，其法拉第效率达到64.3%，氮选择性（86.0%），碳选择性（~100%）以及尿素产率（913.2 μg h-1 mgcat-1）和长期稳定性，实现了迄今为止C-N偶联合成尿素综合性能最优纪录。
石墨炔与金属原子间的独特的不完全电荷转移能力赋予了其超高的催化选择性、活性和稳定性，为实现高效合成尿素反应提供了新思路。