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电还原CO2制乙醇:Cu/CuNC双位点界面,实现低过电位下的高效C-C偶联 | NSR

电还原CO2制乙醇:Cu/CuNC双位点界面,实现低过电位下的高效C-C偶联 | NSR

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近日,中国科学院化学研究所胡劲松研究员和东南大学王金兰教授等合作,在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)发表文章,通过理论模拟和实验展示证明电子结构不对称的Cu-Cu/CuN-C双位点界面(Cu/CuN-C)可以有效实现低过电位下的高效C-C偶联,并由此合成了用于电还原CO2制C2+产物的高选择性催化剂,在-0.35 V(vs. RHE)的还原电势下,其法拉第效率为60.3% (乙醇为55%)。



研究者首先通过密度泛函理论模拟发现,具有Cu/CuNC位点结构的催化界面可以显著增强电还原CO2制乙醇过程中*CO中间体的吸附,并且可以有效降低C-C偶联的反应势垒,从而提升催化剂在低电位下的乙醇和C2+产物的选择性。

理论模拟Cu/CuNC双位点与Cu/C上的CO吸附能与C-C偶联能垒与过程。(a-b) 电荷密度差分图, (c) CO吸附能, (d) C-C 偶联能垒和(e) C-C偶联过程

随后,研究者通过原位电化学还原高载量CuNC单原子催化剂(SACs)合成了具有Cu/CuNC双位点界面的催化剂:
  • 非原位和原位谱学表征实验发现,原位形成的超小Cu纳米颗粒与Cu-N-C位点共存;
  • 电化学测试表明,该催化剂在-0.35 V (vs. RHE)的还原电势下CO2电还原为C2+产物的法拉第效率为60.3%,其中乙醇的法拉第效率可达到55%,优于大多数已报道的Cu基电催化剂;

  • 对照实验表明,不含Cu/CuNC双位点界面的催化剂的乙醇产率可忽略不计,这进一步证实了Cu/CuNC界面位点在促进C-C偶联过程中起到至关重要的作用。



Cu/CuNC双位点证据及其电还原CO2性能。(a)-0.3V不同原位电还原时间下催化剂的Cu K edge EXAFS谱图,表明Cu-Cu键的形成并与Cu-N键共存;(b)电还原CO2的产物选择性;(c)电还原CO2的稳定性;(d)催化剂性能比较。

这些发现为创制多位点协同催化电还原CO2至C2+产物提供了新的见解和策略。

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