CO2辅助生成富含晶界的Cu催化剂实现高效CO-CO偶联

结构表征揭示，在CO₂的辅助下，La₂CuO₄钙钛矿氧化物中的La位点能够从晶格中脱出溶解，诱导了晶格中Cu位点的还原和重排，最终形成富含晶界的多晶铜纳米电催化剂。电化学测试表明，该催化剂在中性电解液中表现出优异的CO₂还原性能：在500 mA cm^-2的总电流密度下，多碳产物的法拉第效率为80.3%，显著优于常规CuO衍生的Cu催化剂。通过结构表征和原位拉曼光谱分析，研究人员发现，由于原位重构过程中形成的丰富晶界缺陷结构，La₂CuO₄衍生的Cu表面富含低配位Cu原子，增强了反应中间体CO的吸附能力，从而促进了决定多碳产物生成效率的关键CO-CO偶联步骤。同时，该设计能有效抑制副产物H₂的生成。

La₂CuO₄和CuO衍生的铜催化剂（分别标记为POD-Cu，OD-Cu）电还原CO₂性能比较图。不同CO₂还原测试电位下POD-Cu和OD-Cu催化剂的产物法拉第效率比较图（a）、多碳产物几何电流密度比较图（b）和多碳产物质量活性比较图（c）。