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拥有“两幅面孔”的碳催化剂:平衡活性与电导,提升电催化性能 | NSR

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华南理工大学李映伟教授和陈立宇教授等开发了一种具有“二面神”结构的碳材料,其一端是高导电性的氮掺杂碳(NC),另一端是高本征活性的硼氮共掺杂碳(BNC)这二者的结合突破了碳催化剂固有活性和电子电导率之间的矛盾,大幅提升了碳基电催化剂在肼氧化反应中的催化性能。相关成果发表于《国家科学评论》(National Science Review, NSR)。

在许多电催化反应中,碳基非金属纳米材料都具有良好的催化活性,有望成为贵金属催化剂的替代品。杂原子掺杂可以诱导碳平面的电荷离域以形成高活性的催化位点,是提高碳基催化剂的有效策略。然而掺杂同时破坏了碳的sp2共轭结构,导致电子传导性降低,不利于电催化过程。

在这项工作中,研究者提出了一种“分子剪切再缝合”的方法,来构建“二面神”型MOF异质结构:以ZIF-8晶体为模板,使用硼酸进行部分刻蚀,使B-MOF在蚀刻的ZIF-8上成核和生长,即可形成具有独特“二面神”结构的ZIF-8/B-MOF杂化物。

ZIF-8/B-MOF和NC/BNC的合成过程

进一步,以上述MOF二面神异质结构为前体,研究者构建了新型“二面神”碳结构NC/BNC,其一端是具有高导电性的氮掺杂碳块(NC),另一端是具有高催化活性的氮、硼共掺杂碳纳米片(BNC)。NC与BNC的结合不仅可以保证杂化物的高电子电导率,还可以进一步诱导界面处BNC活性位点的电荷离域,以增强催化活性。

电催化肼氧化反应(HzOR)中,NC/BNC的活性显著优于NC、BNC单体及其物理混合物。


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