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【固态电极】迂曲梯度结构，提升电化学活性和稳定性 | NSR

【固态电极】迂曲梯度结构，提升电化学活性和稳定性 | NSR

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2023-04-10 03:04

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全固态电池的发展被认为是一场电池技术的革命。以固态电解质替代液态电解液，可以大幅提升电池的能量密度，并改善安全性问题。但是，固态电极/电解质界面上存在高的离子传输阻力，电极内部的离子传输速度制约了固态电池的电化学性能，使之仍然不如液态电池。

针对这一问题，哈尔滨工业大学王家钧教授团队利用同步辐射叠层成像、层析成像和机器学习等分析方法揭示，固态电极电化学性能的衰退起源于离子传输和电极反应之间的不匹配；并进一步提出，迂曲梯度分级结构厚电极策略可以显著改善固态电池的电化学活性和循环寿命。相关研究发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR），哈尔滨工业大学博士生刘青松为第一作者，王家钧教授为唯一通讯作者。

研究团队首先通过先进的同步辐射分析方法，解析了电极厚度对固态电池电化学性能的影响。不同于液态电极中电解液的完全渗透，固态电极缺乏快速的离子传输通道，表现为缓慢的锂离子传输特性。当固态电极传输路径的纵向距离增加时，锂离子不能在固态电解质和集流体之间顺利传输，导致锂离子在厚电极纵轴上存在反应异质性并形成浓度梯度，最终导致电池失效。

厚固态电极中的离子传输阻碍解析

基于以上分析，研究团队提出了一种迂曲梯度分级固态电极结构（TGH-electrode）：

靠近电解质一侧由低迂曲度的小粒径颗粒组成作为快速传输层（FTL）;
靠近集流体一侧由高迂曲度的大粒径颗粒组成作为反应平衡层（REL）。

TGH-electrode：迂曲梯度分级固态电极结构

该结构重铸了固态电极中的Li⁺传输路径，实现了离子传输和离子消耗速率的平衡。耦合同步辐射断层成像技术、机器学习技术和电化学测试解析表明，该电极结构很好地抑制了固态厚电极的性能退化问题。

TGH-electrode改善固态电池性能

最后，研究团队利用先进的同步辐射叠层成像技术和层析成像技术，以高分辨率和3D成像的优势，解析了TGH-electrode中二次粒子的形态演化和Ni化学态分布，并进一步精准捕获了多孔电极的真实几何形状以计算出电极的迂曲度。结果表明：

FTL具有较小的迂曲度和较短的垂直离子传输路径，实现了Li⁺从电解质侧到集流体侧的快速传输；
REL的比表面积较小，为TGH-electrode中Li⁺传输和反应速率之间的平衡提供了可能。

TGH-electrode的离子传输与反应平衡机制

该研究利用多种同步辐射成像与谱学技术量化了固态厚电极中的离子传输和电化学反应异质性，揭示了固态厚电极中恶化的反应动力学机制。并进一步提出了迂曲梯度电极结构设计，改善了全固态电池中离子传输和反应速率不平衡的问题。这为长寿命、高比能固态锂电池的工程设计开辟了新途径。

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