Weyl 半金属中费米弧的跋涉 | Ising专栏
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七律·相逢别过
拓扑量子物理和材料研究高潮迭起，已有十多年的历程，似乎对凝聚态物理其它分支形成了一股强大的压迫感。其实，每隔十数载，物理学就有一段这样的高潮迭起，革新着我们对物理世界的理解。不过，再怎么延绵不绝，科学研究总归要对人类有一些用度：要么革新我们的认识，要么提升人类的技术。对凝聚态物理和量子材料，拓扑物理经历了基础探索的数十年，部分成就都被诺奖关注到了。当下，面临的挑战之一，可能就是后者的重要性和紧迫感：拓扑量子材料，该如何走向应用？
迄今为止，拓扑绝缘体和外尔半金属，是最主要的两类拓扑量子材料。物理人对其具有的、超越原来学科范式的物理，已经有了一定认识。基于能带解析的理论与实验证据，直观、明晰、无可置疑。不过，这些拓扑量子效应要走向应用，最终不可避免要有清晰的输运特征：固体器件，无论是用于信息、能源，还是付诸其它产业，电子的输运和诸多外场对其施加的各种调控，才是走向应用的功能，如图 1 所示作为一个简单示例。看起来，由于一些本征物理问题或制约，这些拓扑量子材料在展示输运特性、呈现器件所需的性能时，却有些让人焦虑。
图 1. 量子材料的一些可能应用与器件尝试。
来自德国马普研究所 https://www.fkf.mpg.de/85684/Quantum_Materials
(1) 首先看拓扑绝缘体。无论是一阶、还是高阶拓扑绝缘体，所看重的是其表面态和边缘态处独特的、拓扑保护的金属态输运。它有超高迁移率、几无损耗、自旋锁定、拓扑稳定等特性。如果非磁性杂质或缺陷介入，相关性能具有足够稳定性。假若有磁性杂质或缺陷介入，破坏时间反演对称，也还有些退路：从二维表面金属态退到一维 edge 边缘金属态，再退到零维 corner 金属态。
不过，尽管从物理定义上拓扑绝缘体体态是绝缘的，也没有硬性约束说体态带隙不能很大，但遗憾的是绝大多数体系，体态能隙都很小 (0.1 eV ~ 1.0 eV 量级)。此时，无论测量对象是块体、薄膜还是纳米线，测量得到的电输运 (如纵向电阻、霍尔电阻) 信号中，很大部分可能来自体态载流子的贡献。表面态的信号，一定程度上被淹没在输运的沧海桑田之中。而物理上，这些沧海桑田都被反复种植过了。
(2) 其次看外尔半金属。无论是第 I 类还是第 II 类外尔半金属态，每对外尔点各自呈现手性相反的带结构，每个外尔点附近的能带具有近似的线性色散特征，如图 2 所示。如果外尔点位于费米面附近，则体系迁移率高、输运损耗低，输运对外场的响应也各有特征指纹 (如手征性、巨磁电阻等)，令人神往！不过，正因为外尔点乃成对存在，块体体系的输运性能体现的是它们叠加的贡献。利用单个外尔点类“磁单极子”行为及其独特输运性能，需要施加特定调控手段，以便将两个外尔点的输运贡献区分开来。
图 2. (上左) 外尔半金属的布里渊区中存在成对的外尔点，具有手征性。上下两个绿色的平面显示了材料表面态处的布里渊区，包括一段费米弧 (Fermi arc)。(上右) 几种典型的外尔半金属材料及其能带交叉，显示了第 I 型和第 II 型外尔态。(下部) 第 I 和第 II 类外尔半金属的外尔 cones 和表面态费米弧特征。
https://www.cpfs.mpg.de/2520384/Weyl-semimetals_-Exotic-quantum-materials
H. Zheng et al, Adv. Phys. X 3, 1466661 (2018), https://www.tandfonline.com/doi/full/10.1080/23746149.2018.1466661
Ising 属于无知者无畏，粗浅的理解是，体态输运最令人神往的特性源于外尔点的手性 (手征荷)。物理人为此展望了很多新奇效应，可能在自旋电子学中找到新的应用。如果受一定对称性的约束，两个外尔点在能量上简并，那么块体输运测量的信号就可能是它们的叠加，结果大概跟一个狄拉克半金属输运差不多。当然，调控手性，存在很多高阶物理机制可资采用，但大多数效应相对偏弱。
外尔半金属之所以新颖，是因为其还有一个重要特征，即尽人皆知的表面态费米弧。这里的费米弧，实际上是在体系表面层布里渊区中呈现的一段费米面 (一段带状的区域)，如图 2 所示。这段费米弧是整个三维体系能带结构的一部分，上下 (或者前后、或者左右) 两个表面的费米弧参与连接体态的费米面，将体态的一对外尔点串联起来，形成一个完整的费米环。
有意思的是，对拓扑绝缘体，物理人希望利用表面态或边缘态，但很大程度上受到体态导电的制约。而现在，有了外尔半金属体态 (手性 + 磁单极 + 半金属输运) 和表面态 (费米弧)。但是，如何区分外尔点体态和费米弧表面态各自的贡献，也成为一个难题。当体系是三维宏观体态时，体态尺度太大，输运基本就是体态的贡献，表面态都被淹没了。那好，那就通过量子限域，将体态压制。此时，体态和表面态又有诸多量子输运行为是相似的，如电阻的量子振荡、巨大的线性电阻等。读者可以看到，量子材料的人们，总是在这种瞻前顾后、前后夹击的境地里受着煎熬！
好吧，那就想个办法提取材料表面处费米弧对输运的贡献，将其与体态特征区分开来。这是一个有价值的问题，更别说“可能付诸实际应用”的潜力。怎么办呢。物理人总可以绝处逢生、突出重围。过去这些年，量子凝聚态和材料人基于电子输运角度开展了大量的探索，发展了一系列量子输运的理论和测量方法，例如横向输运霍尔效应、纵向输运量子振荡，从而给出有针对性的指纹，指认不同的量子态输运特征，包括针对表面态和针对体态的特征。2017 年，北京大学廖志敏和南方科大俞大鹏教授他们，曾经针对拓扑半金属的量子输运写过一篇很好的综述 (S. Wang et al, Advances in Physics X 2, 518 (2017), https://www.tandfonline.com/doi/full/10.1080/23746149.2017.1327329)，对相关理论、测量和物理解读有系统总结。图 3 展示了一个最近的实例，展示了铁磁外尔半金属 CeAlSi 中铁磁畴壁费米弧对或者效应的贡献。
图 3. 铁磁外尔半金属 CeAlSi 中的畴壁处费米弧对霍尔输运的调控。
https://www.fazeltafti.com/?p=2243
H. Y. Yang et al, PRB 103, 115143 (2021), https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.103.115143
其实都不用去详细阅读此一大作，就能想象到，这类指纹特征对测量技术和条件要求高、数据提取和解构复杂。最“害怕”的障碍，可能就是多个量子态混合在一起，让解构变得难以作为。很显然，基于量子输运指纹的测量，在面对拓扑绝缘体和外尔半金属这类体系时，正是如此！
来自日本电报电话公司 (NTT Corporation) 基础研究实验室 Yuki K. Wakabayashi 博士所在的研究团队，与东京大学电子工程系和固体物理研究所、东京工大的材料研究所和创新研究院等相关团队，包括东京大学自旋电子学知名学者 Masaaki Tanaka 教授，密切合作，基于 SrTiO3 (STO) 衬底上生长的 (001) 取向的高质量 SrRuO3 (SRO) 薄膜，进行量子输运测量工作。他们最近似乎在这一问题上取得了不错的进展，将相关工作刊发在《npj QM》上，引起同行关注。
Ising 乃外行，拜读了这一工作后，呈现如下记下来的读书笔记。
一个外尔半金属，可以被视为半金属的体态和具有高迁移率的二维表面输运层 (high-mobility two-dimensional carriers) 并联构成。这里的二维输运层，反映的即是来自表面层费米弧的贡献。事实上，物理人一直就在这双层体系中踩钢丝：薄膜厚度太厚，体贡献的权重太大，表面态的贡献就被淹没。薄膜厚度太薄，例如几个晶胞层，则上下表面层就会出现耦合交叉、块体量子限域效应也会变得非常显著 (Shubnikov-de Haas oscillations, SdH 振荡)。因此，从中提取表面层的贡献，是一项富有挑战的研究工作，也令物理人充满去干一票的欲望和诉求。不妨学习看看这一工作中作者的思路：
(1) 有一系列工作证明，4d 过渡金属氧化物 SRO 是不错的磁性外尔半金属，打破了时间反演对称性。其外尔点有多对，对应地材料表面处费米弧也有多处。个种物理有一点较为重要：SRO 属于 4d 氧化物，自旋-轨道耦合较为显著，因此出现拓扑量子态不算奇怪。
(2) SRO本身也是重要的氧化物电子学材料，不仅仅作为氧化物器件的电极材料用。Wakabayashi 博士他们，过去若干年发展了一套基于人工智能机器学习来优化的分子束外延 MBE 薄膜制备技术，在 SRO 薄膜和超薄膜制备和输运测量方面有很好积累。事实上，拓扑量子材料研究领域，任何尝试将体态输运和表面态输运区分开来的实验，最核心的环节就是薄膜的微结构质量。清华大学薛其坤老师他们的量子反常霍尔效应实验，其中最精彩的励志故事之一，就是薛老师他们如何做出几乎没有结构缺陷的薄膜。
(3) 好，有了高质量薄膜，假定样品就是磁性外尔半金属了。接下来的实验方案呈现出作者们的智慧：(i) 改变超薄膜样品厚度，调控体态的占比度，然后进行横向比对和定量分析，提取表面态的信息。(ii) 采用高精度的量子输运 (包括磁电阻、SdH振荡) 的平台，磁场可以高到 B ~ 52 T、磁场 B 与 (001) 取向薄膜的面内 x 轴夹角 θ 可以在 0°到 90°之间任意变化。很显然，当磁场垂直于表面时，量子振荡的贡献来自于限域的体态和表面。但夹角接近于零 (接近平行薄膜表面)，主要的振荡信号就来自于表面态的贡献，体态载流子回旋的电阻贡献就被尽可能压缩到最小了，虽然夹角越小时要实现量子振荡需要的磁场可能越大。
图 4. Wakabayashi 博士他们量子输运测量的部分结果。(A) SRO / STO 异质结微结构晶体质量。(B) 测量平台中样品几何配置。(C) SRO 的体态和表面态布里渊区及费米弧。(D) 厚度为 10 nm 的薄膜电导振荡测量结果。
他们的少部分测量结果显示于图 4。这一工作主要结论体现在：(1) 在薄膜超薄时，如 10 nm 厚度时，得到的载流子迁移率达到 35000 cm2/V s，而振荡的回旋质量却很低，可以低到 0.25 倍真空自由电子质量，显示出二维维度性质很显著。这一结果显示振荡信号主要源于表面层而不是体态。(2) 量子振荡的相移 (phase shift) 与薄膜厚度的关系是线性的，也展示了二维载流子输运特征，暗示量子振荡的本源来自于表面态费米弧贡献的载流子输运。低温和强磁场下，得到的量子极限 (quantum limit, QL) 数据也间接展示了外尔点手性反常特征。(3) 将薄膜厚度增加到 60 nm 时，依然能够得到量子振荡信息，而这一薄膜厚度已经大于载流子的费米波长 (~ 20 nm)。
以上三条结果，较为清晰地揭示出磁性外尔半金属的表面态费米弧在量子输运中的指纹特征。或者说，这一工作，展示出体态和表面态费米弧的竞争与协同特征。从这个角度，这一工作值得在《npj QM》上刊登。当然，测量平台只是提供了一个基于输运的完整数据包，包括低温、高场、可变磁场取向和超高质量外延 SRO 薄膜。解构量子振荡背后量子限域效应和表面态费米弧的贡献，则要归结于第一性原理、模型分析和数据拟合工作的协同贡献。读者若感兴趣详细解构，可御览文章细节：作者对此展示得很详细。
这一工作，基于低温和高磁场条件，辅助不同磁场转角下的量子输运测量，展示了外尔半金属中表面态费米弧的贡献。虽然费米弧特征在同行的 ARPES 和 STM 实验中早就得到证实，但这里的输运指纹，可感性类比于费米弧在外尔半金属表面的“艰难跋涉”。阿门！
雷打不动的结尾：Ising 是外行，如若理解错了，敬请谅解。各位有兴趣，还是请前往御览原文。原文链接信息如下：
备注：
(1) 编者 Ising，任职南京大学物理学院，兼职《npj Quantum Materials》编辑。
(2) 小文标题“Weyl半金属中费米弧的跋涉”乃感性言辞，不是物理上严谨的说法。这里只是展示外尔半金属中表面态费米弧在输运上的特征，就如量子输运之路中的艰苦跋涉。事实上，费米弧的实验观测早就在 ARPES 和 STM 探测中完成！
(3) 文底图片乃拍摄于北京香山 (20191109)。小诗 (20191110) 原本是为笔者参与的项目进展所写，此处借用来展示拓扑量子材料研究的艰难跋涉历程！感谢唐峰博士给予指点解惑。
(4) 封面图片展示载流子相向运动导致狄拉克锥分裂为两个手性锥，成为 Weyl semimetal state。图片取自 https://lettersandscience.ucdavis.edu/news/semimetals-are-high-conductors (Image credit: ORNL/Jill Hemman)。
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