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北大与中科院大学Nature: 揭示二维非晶碳材料的构效关系

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结构决定性质,这一底层认知逻辑和研究范式已被多次验证和使用,广泛应用于新物理现象的理解和预测、新材料的设计等。非晶态材料中原子的排布无长程序、内部原子无法被直接观测而导致其三维原子结构依然成谜,原子尺度上的构效关系仍不清楚。因为缺乏对真实非晶结构的理解,半个世纪前Philip W. Anderson把无序度高度凝练成一个物理变量做简单处理。直到现在来看,探索和表征非晶结构中的无序度依然是材料科学和凝聚态非晶物理最具挑战性的科学问题之一。


针对这一关键科学问题,北京大学材料学院刘磊课题组与中国科学院大学周武课题组、北京大学物理学院陈基课题组合作,于2023年3月2日在Nature发表题为“Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon”的研究论文,首次揭示了二维非晶材料中的构效关系。在该研究中,研究人员利用了“二维材料的原子都暴露在表面,其位置可以被精准解析”这一特性,来解决非晶材料原子结构解析的难题。

 

图1.a: AMC生长机理示意图;b-h: 原子结构表征


该工作利用一种环状芳香分子(1,8二溴代B、N杂萘)作为前驱体,选用化学气相沉积方法,将金属衬底的温度作为主要调控参数,精确调控分子源热裂解程度及样品的成核生长,得到了不同结构无序度的二维非晶碳(AMC)样品。进一步,利用电子衍射和扫描透射电子显微技术揭示了AMC的原子结构,系统分析了AMC中程序差异和原子结构的温度依赖特性。


图2.a-f: AMC电学性质测量


在电学性质的测量中,研究人员发现了AMC材料的高度温度依赖特性:在较低温度下(275-300 ℃)AMC具有微弱的中程序而呈现高导电性(方块电阻Rs: 32 kΩ per square)、325 ℃得到的样品则变为绝缘态、进一步升高温度后,Rs与生长温度负相关。研究人员最终实现了AMC导电性在9个数量级中的连续可调。


图3.a-h: AMC构效关系理论计算模型


研究人员利用密度泛函理论计算和蒙特卡洛计算成功关联了二维非晶碳的原子结构和电学性质,揭示了AMC导电性差异的微观机理:AMC-300与AMC-400导电性差异的主要来源是中程序的有无;AMC-400和AMC-500的中程序差异不大,其导电性的差异则主要源于纳米晶区域的密度。为此,研究人员引入了一个新的结构序参量—跳跃岛密度;结合中程序,成功绘制了“微观结构-宏观导电性能”相图。这一发现也表明了非晶材料无序度的复杂性,难以直接用中程序完备描述其构效关系。该工作首次在一个非晶材料实例中实现了精准的构效关系,为二维材料、非晶材料物理及应用等领域提供了全新思路。


北京大学材料学院博士生田慧丰、中国科学院大学博士生马银行、北京大学材料学院博士生李镇江、物理学院本科生程谋阳和新加坡国立大学宁守琮博士为论文共同第一作者;北京大学材料学院刘磊研究员、中国科学院大学周武教授和北京大学物理学院陈基研究员为论文的通讯作者。主要的合作者包括北京大学王恩哥教授、裴坚教授、雷霆研究员,新加坡国立大学Stephen J. Pennycook教授,中国人民大学李茂枝教授,中国科学院物理研究所程智刚研究员,北京理工大学黄元教授,中国科学院合肥物质科学研究院强磁场中心王钊胜研究员等。


上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项等基金的支持。

论文链接:
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w 


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