【经典回顾】动力学平均场: 3. 百花齐放的计算方法

2023-05-07 03:05

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Antoine Georges和Gabriel Kotliar将Hubbard模型映射为安德森杂质模型的想法，让原本对在任意关联强度下求解Hubbard模型无计可施的物理学家们，突然有了一种峰回路转、柳暗花明的感觉。像是有人划燃了一只火柴，让我们可以看清楚在黑暗中所处的位置和脚下的路。两人在1991年的工作为动力学平均场搭起了完整的车架和导航系统，缺少的仅仅只是一个更好的引擎。有了它，动力学平均场方法这辆全新设计的汽车就可以畅快的行驶了。

这个引擎就是安德森杂质模型的求解器。与Hubbard模型相比，求解安德森杂质模型虽然仍是一个非平庸的问题，但是难度要小很多。当年的Antoine Georges和Gabriel Kotliar采用的方法是二阶微扰论 [1]，相比于现在使用广泛的更高级做法，差不多等同于用手推车。即便如此，两人已经展示了一个完整动力学平均场计算所具备的全部要素。1992年Mark Jarrell使用的求解器就先进多了，但它也存在自身的问题。我们虽然还制造不出一个零排放、无污染、适用于全天候、全地形的完美引擎，但是人们从未停止对它的研究和优化，在不断的改进中，它慢慢符合了国五、国六的排放标准。希望看到这个系列的小朋友们，可以感受到设计的乐趣，通过你们未来的工作让这个引擎越来越完善。

Antoine Georges和Gabriel Kotliar用数学和物理的语言为大家定义了这个引擎的功能和设计原则。这相当于芯片企业设计好了芯片的电路，剩下留给芯片制造企业的只是简单的流片，任务简单而明确。因此各种求解安德森杂质模型的计算方法，如雨后春笋般不断涌现，动力学平均场方法进入到第一个繁荣期。

在这个系列中笔者将简单介绍几种常用的安德森杂质求解器。介绍的目的不是为了讨论技术细节，告诉大家如何做动力学平均场的计算。更多的是从历史发展的角度梳理人们对于求解动力学平均场方程的理解，和对多体问题各种不同侧面的思考。希望读者可以从这个系列里了解到研究量子多体问题的常见思维方式，而不仅仅只局限于动力学平均场理论。在回顾这些历史之前，让我们先来展开Antoine Georges和Gabriel Kotliar关于动力学平均场的设计图纸：

首先Antoine Georges和Gabriel Kotliar告诉我们，动力学平均场是一个循环系统。就像传统汽车需要输入汽油和空气一样，这里需要输入的是杂质的自能

和动力学系统的色散

关系。我们把自能和色散关系重新组合，构成了局域的外斯格林函数

，一如汽车要把汽油和空气混合。接下来就是关键的部分了，汽车通过发动机把汽油和空气混合物的化学能转化为机械能输出给汽车作为动力。在动力学平均场中我们需要的引擎会把外斯格林函数

转化成包含了相互作用信息的格林函数

。然后再通过传动系统Dyson方程，把相互作用格林函数转化成下一次做功需要的自能。

动力学平均场涉及到的几个方程都是简单代数方程，只有这个引擎是高度非平庸的。所有关于相互作用的信息都是由这个引擎产生的。我们将按照相互关系介绍如下几种杂质求解器，侧重设计思想和彼此的差别。有一点值得强调，由于动力学平均场的无穷维简化，使得相对于传统Hubbard模型的格点问题而言，我们这里没有了动量自由度。因此，使得我们在动力学平均场里有多余的精力去考虑局域轨道自由度的影响。而在传统的量子多体模型里，人们通常因为问题复杂度的原因，仅仅只考虑单轨道问题，然后简单说一句“该方法/结论可以自然的推广到多轨道/能带情形”。但实际上这却是一个非常困难的事情，而多轨道/能带的物理也远较单轨道/能带情形有趣丰富得多。因此，我们这里的介绍会更多的关注多轨道情形。只想知道哪一种方法更适合自己的朋友可以直接跳到本文的最后，在那里笔者总结了一个表格，方便大家审阅。

这里要介绍的第一种杂质求解器是Antoine Georges和Gabriel Kotliar使用的二阶微扰论。学过高等固体理论或者凝聚态量子场论的同学一定知道微扰展开吧。通过Linked cluster theorem[2] 和拓扑不等价性，Hubbard模型相互作用展开的前两项包含如下的四个相连的自能图。如果我们考虑的仅仅只是相反自旋电子间的相互作用，那么所有的Fock图形都消失掉，仅剩下Hartree项和二阶项中一个图形。对于单轨道问题，Hartree项仅仅只是提供了一个常数，是对化学势的移动，并不重要。第一个动力学贡献是来自于二阶项。这就是Antoine Georges和Gabriel Kotliar用来近似计算自能的方法。这是一种非常粗糙的近似，因为微扰论展开需要我们尽可能多的考虑展开阶数才准确，因此该方法只适用相互作用比较弱的情况，不能够正确描述Mott相变。但好处是方法简单，结构清晰，既可以在实频率也可以在虚频率上工作，并且容易扩展到多轨道情形，可以方便研究真实材料体系。

为了保持二阶微扰论这样的简单形式，同时使得计算出的自能同时在强耦合极限下也是定性合理的，人们大开脑洞，把二阶自能来了个变形，人为引入了两个参数A和B。多出来的两个参数使得人们可以分别拟合强弱两个极限下的自能的定性行为。这样保证了在相互作用的两端，这个方法计算出的自能都是定性正确的。这种方法被命名为Iterated perturbation theory，简称IPT [3-5]。当然，如果你还记得费米转述冯·诺依曼的话“用四个参数我可以拟合出一头大象，而用五个参数我可以让大象的鼻子动起来”，那么就会知道这样拼凑出来的方法是缺乏理论基础的，只是在某些情况下确实还挺好用而已。IPT同样可以直接工作在实频率空间，能够处理多轨道及掺杂情形。但是由于该方法缺乏确定的理论基础，在不同情形下其行为无法提前判断，需要仔细辨别。

介绍了有两个代表性的弱耦合展开，我们再来介绍两个强耦合展开方法。顾名思义，这些方法的出发点是强电子关联极限。前述的弱耦合方法适用于U较小的区间，这里的强耦合方法适用于U很大的区间。这种强耦合展开方法以Hubbard-I [6]，non-crossing approximation [7,8]为代表。其中的Hubbard-I无需做任何展开，它其实就是我们之前在“系列之一”中讲过的孤立原子近似，它完全忽略了杂质与周围的耦合，用孤立Hubbard原子的自能代替动力学平均场杂质自能。因此该方法的解析结构非常清晰，同时也容易扩展到多轨道情形，可以直接工作在实频率下，是一种非常简单的方法。主要是用于研究相互作用很强，轨道局域化最严重的f电子体系，是很多DFT+DMFT程序包最先采用的杂质求解器。

港科大的戴希老师2003年在科学杂志上发表的一篇文章就曾经使用此方法 [9]。在Hubbard-I的基础上，如果考虑杂质与周围耦合的微扰展开，并将所耦合项不相交的图形求和在一起，就得到了non-crossing approximation[7, 8]。该种方法显然比孤立Hubbard-I方法要进了一步，包含了杂质与周围环境的耦合效应。但是由于所包含的图形仍然过少，只适用于高温情况，并且扩展到多轨道情形具有较大的困难，使用的人也比较少。

讲了这么多微扰方法，他们各自因为属性的不同，因而适用的参数范围不同，不能够有效的研究相互作用的全参数空间。对应于费曼图而言，他们都是各自考虑了所有图形中的一部分，因为各自建立方法的不同，采用的图形是不一样的。可能有朋友要问了，有没有一种办法，能把所有的费曼图都考虑进来，这样的计算不就是严格的了吗？确实存在这样的方法，但是因为可想而知的计算复杂度，这样的方法基本都是数值方法。

比如说1992年Mark Jarrell的工作就是采用量子蒙特卡洛方法Hirsch-Fye方法 [10]，虽然在该方法里并不直接出现费曼图，而是将量子问题转化成经典自旋的抽样问题，但是数值上该方法是严格的。这种方法存在的问题在于存在将温度分立化引入赝自旋导致的的计算误差。同时该方法在向多轨道扩展的时候也存在较大困难。相比于Hirsch-Fye方法，2005 A. Rubtsov[11] 和2006年P. Werner[12] 先后提出的两种连续时间蒙特卡洛方法从根本上消除了温度分立化引入的计算误差，其中的强耦合展开-连续时间蒙特卡洛方法在处理多轨道问题上具有强大的优势，目前已经成为DFT+DMFT从头计算强关联电子材料的首选杂质求解器。

笔者的好友黄理老师开发的iQIST提供了适用于多种不同情形的强耦合展开-连续时间蒙特卡洛程序，欢迎大家尝试 [13]。这两种方法分别等效为前面我们介绍过的弱耦合和强耦合展开，但是不同于前面微扰论的地方在于，通过蒙特卡洛随机行走可以将所有展开图形都全部包括在内，因此计算结果在数黄理值上是严格的。两种方法对体系尺度和温度具有不同的标度行为，适用于不同情况下的计算。这两种方法均可以应用到极低温，通过变分法也可以直接工作在零温。但是由于是蒙特卡洛方法，其固有的“负符号”问题（即存在几率为负的构型）也存在于动力学平均场的计算中。通常在多轨道和掺杂情况下问题明显。

另外一种数值上严格的计算方法是精确对角化[14, 15]。它的工作对象是哈密度量，这和前面介绍的方法都不同，它们都可以直接处理含时作用量。精确对角化无法直接处理动力学外场，因此它是真正需要把问题转化为与周围耦合的安德森杂质模型的一种方法。精确对角化的好处在于非常适合处理零温情况，高温的计算反而变得复杂不准确。可以工作在实频率上，因此可直接提供谱信息，并且能在任意掺杂下计算，不用像蒙特卡洛一样担心“负符号”问题。但是精确对角化在扩展到多轨道时，由于目前计算机能处理的哈密顿量维度有限，不得不降低其他自由度的个数，因此计算会变得缓慢且不准确。

除了基于费曼图的计算方法外，还有些基于重整化群思想的计算工具。比如数值重整化群 [16, 17] 和密度矩阵重整化群 [18]。前者通常适用于低能，低温情况。在高能区和多轨道情形有较大难度。后者通常被认为是一维情况下的严格解，处理高纬度问题有其自身的缺陷，仍然是该领域正在公关的课题。有少数工作将密度矩阵重整化群推广到多轨道情形[18, 19]，在高能和低能区间都得到与实验符合很好的结果。该方向的尝试目前仅限于少数课题组，尚未达到被广泛认可的程度。数值重整化群和密度矩阵重整化群都是基于哈密度量，因此具有和严格对角化类似的优缺点。可以直接处理实频率，提供谱信息。

另外，基于slave-particle的想法，人们也开发了很多动力学平均场的杂质求解器。这些方法和微扰论方法类似，好处在于简单，解析结构清楚，没有“负符号”问题等。但方法的精度往往因具体问题而异。目前较为常用的slave-particle方法包括slave-boson mean-field [20],slave-rotor [21, 22], slave-spin [23, 24]方法等。在研究多轨道关联材料体系，尤其是在弱耦合-中间耦合区间，例如铁基超导体，这些方法都有不错的表现。

各种计算方法的开发，一方面丰富了动力学平均场的手段，另一方面也反映出电子强关联问题的难点之处。纵使我们已经有了这么多属性不同的方法，却没有一种是放之四海而皆准，能够应用在任何场景下的。动力学平均场的无穷维简化，消除了人们在动量上的计算负担，但是关联问题的动力学本质并没有改变，问题的复杂度仍然超过了解析和精确数值计算能够达到的程度。但是，可喜的是动力学平均场的简化，让我们可以开始考虑实际材料中更为丰富的自由度，这里主要是轨道自由度带来的multiplet效应。这在传统量子多体问题中，我们是无暇顾及的。动力学平均场方法因此为我们提供了对诸如Mott转变更为深刻的理解。在下一个系列中，我们会展开聊聊动力学平均场带给我们的如下三个新的启示：

轨道选择Mott转变 (Orbital-Selective Mott Transition)
多轨道恰当填充Mott转变 (Multiorbital commensurate-filling Mott transition)
自旋轨道耦合体系中的 Mott态

求解器	文献	优点	缺点
二阶微扰论	[1]	简单、快速，可直接提供实频率信息，很容易扩展到多轨道情形	弱相互作用近似，准确度有限
Iterated perturbation theory (IPT)	[3 - 5]	单轨道问题可以定性描述Mott相变，可直接提供实频率下信息	扩展到多轨道情形，尤其是掺杂，及中等关联强度时准确度需要仔细验证。
Hubbard-I近似	[6]	适合多轨道问题，相互作用强的情形，可直接提供实频率信息	强耦合近似，常用在重费米子体系研究上，不适合描述费米液体态。
Non-crossing 近似 (NCA)	[7, 8]	可以直接处理实频率，适用于相互作用强，高温区域。	低温及弱耦合情形不准确，拓展到多轨道有一定难度，多用于Kondo体系。
量子蒙特卡洛 (QMC)	[10-12]	适合有限温度，数值严格。可处理多轨道或多格点问题。	在虚频率下工作，需要解析延拓到实频率。在多轨道、掺杂情况下存在严重“负符号”问题。对CPU的需求大。不适合处理较低温度情况。
精确对角化 (ED)	[14, 15]	数值严格，可直接提供实频率信息	计算量与体系大小直接相关。多轨道和有限温情况存在较大计算困难。对内存的需求巨大。不适合处理较高温度情况。
数值重整化群 (NRG)	[16, 17]	可直接提供实频率信息，适合低温区间。在低频率范围计算较为准确。	高频率计算不准确，扩展到多轨道情形有一定困难。
密度矩阵重整化群 (DMRG)	[18-19]	一维及准一维情况下高度精确，直接提供实频率信息	扩展到高维和多轨道情况研究较少，但已有不错的进展。
Slave-particle方法	[20-23]	快速，定性准确	大部分采用静态平均场近似

(未完待续)

参考文献

[1]. A. Georges and G. Kotliar, Phys. Rev. B 45, 6479 (1992)

[2]. A. Klein and R. Prange, Phys. Rev. 112, 994 (1958)

[3]. H. Kajueter and G. Kotliar, Phys. Rev. Lett. 77, 131 (1996).

[4]. M. J. Rozenberg, G. Kotliar, and X. Y. Zhang, Phys. Rev. B 49, 10181 (1994).

[5]. M. J. Rozenberg, G. Kotliar, H. Kajueter, G. A. Thomas, D. H. Rapkine, J. M. Honig, and P. Metcalf, Phys. Rev. Lett. 75, 105 (1995).

[6]. Hubbard J., Proc. R. Soc. London, Ser. A, 276 238 (1963)

[7]. Y. Kuramoto, Z. Phys. B 53, 37 (1983)

[8]. Pruschke, T., and N. Grewe, Z. Phys. B 74, 439 (1989)

[9]. X. Dai, S. Y. Savrasov, G. Kotliar, A. Migliori, H. Ledbetter, E. Abrahams. Science 300, 953-955 (2003)

[10]. J.E. Hirsch and R.M. Fye, Phys. Rev. Lett. 56 2521 (1986)

[11]. A.N. Rubtsov, V.V. Savkin and A.I. Lichtenstein, Phys. Rev. B 72 035122 (2005)

[12]. P. Werner, A. Comanac, L. de’Medici, M. Troyer and A.J. Millis Phys. Rev. Lett. 97 076405 (2006)

[13] L. Huang, Y. Wang, Z. Meng, L. Du, P. Werner and X. Dai, Comp. Phys. Comm. 195, 140 (2015)

[14]. M. Caffarel and W. Krauth, Phys. Rev. Lett. 72, 1545 (1994)

[15]. Q. Si, M.J. Rozenberg, G. Kotliar and A.E. Ruckenstein, Phys. Rev. Lett. 72 2761 (1994)

[16]. R. Bulla, T. A. Costi, and T. Pruschke, Rev. Mod. Phys. 80, 395 (2008). (NRG)

[17]. Pruschke, T., and N. Grewe, Z. Phys. B 74, 439. (1989)

[18]. D. Bauernfeind, M. Zingl, R. Triebl, M. Aichhorn, and H.G Evertz, Phys. Rev. X 7, 031013 (2017)

[19]. D. Bauernfeind, R. Triebl, M. Zingl, M. Aichhorn, and H.G. Evertz, Phys. Rev. B 97, 115156 (2018)

[20]. Kotliar, G., and A. Ruckenstein, Phys. Rev. Lett. 57, 1362 (1986)

[21]. Serge Florens and Antoine Georges, Phys. Rev. B 66, 165111 (2002)

[22]. Serge Florens, Antoine Georges, Phys. Rev. B 70, 035114 (2004)

[23]. L. de’Medici, A. Georges, and S. Biermann, Phys. Rev. B 72, 205124 (2005)

[24]. A. Ruegg, S.D. Huber, and M. Sigrist, Phys. Rev. B 81, 155118 (2010)

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